钼掺杂二硫化铼纳米片调控锂硫电池长周期循环演化的机制研究

本文通过合成高浓度Mo掺杂的ReS2纳米片（Mo0.6Re0.4S2），显著提升了锂硫电池（LSBs）的阴极反应动力学和阳极界面稳定性。该复合材料在1C倍率下循环1000次后仍保持864.01 mAh g?1的高容量（单周衰减率仅0.0023%），并通过密度泛函理论（DFT）揭示了原子级异质界面协同弱化Li2S4中S-S键、降低Li2S分解能垒的作用机制，为设计多功能电催化剂提供了新范式。

　　

Highlight

通过高浓度钼掺杂策略构建的Mo_0.6Re_0.4S₂纳米片，在锂硫电池中展现出双功能催化特性：阴极侧通过原子级异质界面精准调控多硫化物（LiPSs）的S-S键强度，阳极侧形成Li-Mo_0.6Re_0.4S₂合金层定向引导锂离子（Li⁺）通量。这种"一石二鸟"的设计使电池在5C超高倍率下仍能输出687.64 mAh g^?1的惊人容量，就像给电池装上了分子级别的"交通指挥系统"。

Results and discussion

扫描电镜（SEM）显示（图1c-e），Mo_0.6Re_0.4S₂纳米片在保留ReS₂母体交错拓扑特征的同时，横向尺寸显著增大——这好比在纳米尺度"扩建"了电化学反应的"高速公路收费站"。X射线光电子能谱（XPS）证实钼掺杂诱导了电子从Re向S的转移，形成电子"蓄水池"，有效捕获"逃逸"的多硫化物。更有趣的是，同步辐射测试揭示Mo-S-Re三原子位点就像分子"剪刀"，能将Li₂S₄中的S-S键能降低1.3 eV。

Conclusion

这项工作不仅为锂硫电池提供了"基因编辑"般的材料设计策略，更通过钼掺杂浓度梯度实验发现：当x=0.6时材料呈现"甜区效应"——就像调谐收音机找到最佳信号频段，此时界面电子态与硫形态动力学达到完美匹配，为下一代高能电池的实际应用铺平道路。