过渡金属掺杂二维GeS材料在锂离子电池热失控气体传感中的机制研究与应用展望

本文推荐：该研究基于密度泛函理论(DFT)，系统探究了Ag/Au/Pt/Pd过渡金属(TM)掺杂单层GeS对锂离子电池(LIB)热失控特征气体(CO2/CO/H2/C2H4等)的吸附特性，揭示TM掺杂提升GeS气敏性能的电子转移机制，为LIB安全监测材料设计提供理论支撑。

　　

Highlight
方法学
本研究所有第一性原理计算均通过Dmol³模块完成，采用广义梯度近似(GGA)框架下的PBE泛函处理电子交换关联作用，并引入Tkatchenko-Scheffler方法校正范德华力。构建包含18个Ge原子和18个S原子的超晶胞模型进行模拟计算。

气体分子与GeS基材料结构
图1(a)-(f)展示了CO₂、CO、H₂、C₂H₄、CH₄和C₂H₆六种气体的优化分子构型。研究发现过渡金属原子(Ag/Pt/Au/Pd)最终稳定掺杂于单层GeS二维褶皱结构的凹陷区域(图1i-j)。通过结合能分析证实，这些掺杂体系均表现出优异的结构稳定性。

结论
本研究选择具有二维褶皱结构的GeS作为气敏材料基底，通过Ag/Pt等过渡金属掺杂增强其传感性能。基于第一性原理计算发现：单TM掺杂形成的m-GeS对CO和C₂H₄具有卓越的双重吸附性能；而Ag/Pd共掺杂体系可高效捕获H₂分子。通过吸附能(E_ad)、电荷转移(Q_Δ)和电子态密度(DOS)分析，揭示了TM掺杂调控GeS表面电子结构的微观机制。