二维砷化物(SiAs/GeAs/SnAs)的稳定性与高效光催化水分解制氢性能研究

本文通过第一性原理计算系统研究了三种二维砷化物(SiAs/GeAs/SnAs)在光催化水分解(PWS)中的应用潜力。研究发现这些单层材料具有优异的机械/热/动力学稳定性(耐热达1000?K)、适宜的间接带隙(1.64-2.59?eV)和超高载流子迁移率(142-366?cm2/Vs)，其价带顶(VBM<-5.67?eV)与导带底(CBM>-4.44?eV)完美匹配水分解氧化还原电位，光吸收系数达~105?cm?1，激子结合能低至210-410?meV，太阳能-氢能转换效率高达6-17%，为开发新型纳米光催化材料提供了重要理论依据。

　　

Highlight
光催化水分解(PWS)制氢是缓解能源危机和减少碳排放的关键策略。本研究采用密度泛函理论(DFT)系统研究了三种二维材料SiAs、GeAs和SnAs的稳定性、电子结构和PWS性能，揭示了系列创新发现：

Crystal structures and stability
如图1所示，单层XAs(X=Si/Ge/Sn)具有六方对称结构，由X(硅/锗/锡)和砷原子交错堆叠形成折叠六元环。由于原子半径差异(Si:1.18??→Sn:1.48??)，晶格常数从3.81??(SiAs)递增至4.18??(SnAs)。声子谱分析和分子动力学模拟证实材料在1000?K下仍保持结构完整，弹性常数满足力学稳定性判据，证实其具有非凡的稳定性。

Conclusion
所有三种单层材料均展现出：1)卓越的机械/热/动力学稳定性；2)1.64-2.59?eV的间接带隙特性；3)142.18-366.18?cm²/Vs的电子迁移率；4)价带顶(-5.67?eV)和导带底(-4.44?eV)与水解电位完美匹配；5)可见-紫外区~10⁵?cm^?1的超强光吸收；6)210-410?meV的低激子结合能；7)6-17%的太阳能-氢能转换效率。这些突破性发现使它们成为纳米电子学和PWS技术的理想候选材料。