Mn-Ni-Sn基赫斯勒合金薄膜中铁磁性与金属性的温度依赖性演化及其相变机制研究

研究人员通过UHV RF磁控溅射技术在(001)-SrTiO3基底上制备了40 nm厚的Mn2Ni1.6Sn0.4赫斯勒合金薄膜，系统研究了500-800°C生长温度对B2/L21结构稳定性、表面形貌及磁电性能的影响。研究发现700°C以下薄膜呈现典型Heusler相，自发磁化强度随温度升高显著增加，RRR值提升至1.64；800°C时发生相分解形成Ni3Sn杂质相，导致异常高RRR（956.59）。该工作为开发超薄自旋电子器件提供了重要材料基础。

　　

在自旋电子学器件微型化的趋势下，超薄赫斯勒合金薄膜的制备成为研究热点。这类由非磁性元素组成的特殊材料，却能表现出铁磁性（Ferromagnetism）和独特的磁电阻效应，在磁存储器、传感器等领域具有重要应用前景。然而，现有研究多集中于400 nm以上的厚膜，40 nm级薄膜的制备面临化学组分控制难、相稳定性差等挑战，特别是Mn-Ni-Sn体系在高温退火过程中的相变机制尚不明确。

针对这一科学难题，中国科学院国家物理实验室（CSIR-National Physical Laboratory）的A. Verma等研究人员采用超高真空射频（UHV RF）磁控溅射技术，在(001)取向的SrTiO₃基底上生长了Mn₂Ni_1.6Sn_0.4合金薄膜，通过500-800°C梯度退火实验，结合X射线衍射（XRD）、原子力显微镜（AFM）和超导量子干涉仪（SQUID）等表征手段，系统揭示了薄膜结构-性能的演化规律。该成果发表于《Results in Surfaces and Interfaces》期刊。

研究团队运用四大关键技术：1）UHV RF磁控溅射精确控制薄膜厚度（~40 nm）；2）原位6小时退火优化晶体结构；3）X射线反射率（XRR）测定表面粗糙度（2.17-4.43 nm）；4）四探针法测量电阻率温度曲线（4.2-300 K）。

3.1 结构分析
XRD显示500°C薄膜存在(200)超晶格衍射峰，呈现B2/L2₁混合相；700°C时晶格常数缩小至5.984 ?，而800°C出现Ni₃Sn杂相（2θ=41.8°），证实高温导致Heusler相分解。

3.2 表面形貌
AFM显示表面粗糙度随温度升高而加剧（500°C: 0.597 nm→800°C: 4.4 nm）。FESEM观察到600°C后出现Mn/Ni等原子比亮斑，EDS证实700°C薄膜Mn缺位（Mn_1.9Ni_1.66Sn_0.43）。

3.3 磁学性能
居里温度（T_C）从500°C的316K升至700°C的344K。Bloch定律拟合表明500-700°C薄膜在T<143K时遵循M∝T^3/2规律，而800°C样品偏离该规律，暗示半金属性消失。

3.4 电输运特性
电阻率分析发现：500°C薄膜呈现自旋玻璃特征（ρ∝T^1.34），700°C样品符合铁磁体T²散射规律，800°C异常高RRR（956.59）源于金属性杂质相主导。

该研究明确了600-700°C为Mn-Ni-Sn薄膜最佳生长窗口，首次在40 nm厚度实现RRR>1.5的金属性行为。相分解导致800°C样品出现Ni₃Sn相，虽然产生超高RRR，但破坏了赫斯勒相的本征磁电耦合特性。这一发现为自旋阀、磁隧道结等纳米器件的材料设计提供了重要指导：在追求低维化的同时，必须严格控制退火温度以避免相分离。未来研究可进一步优化溅射参数，在亚50 nm尺度实现L2₁长程有序与原子级平整表面的协同调控。