噻吩并芘-三嗪共轭微孔聚合物的理性设计及其高效光催化产氢性能研究

【字体: 时间:2025年08月01日 来源:Journal of Molecular Structure 4.7

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  (编辑推荐)本研究通过席夫碱缩合反应成功构建了两种新型D-A型共轭微孔聚合物(CMPs)——Py–Thio–Tri CMP和Py–Thio–PyD CMP。其中含三嗪单元的Py–Thio–Tri CMP展现出卓越的光催化产氢性能(HGR达1100 μmol h?1 g?1),其优势归因于优化的给体(D)-受体(A)结构促进的电荷分离效率,为开发非金属光催化剂提供了新思路。

  

亮点
本研究通过分子工程策略设计出两种具有D-A结构的共轭微孔聚合物(CMPs),其独特的噻吩并芘(Thio)给体单元与三嗪(Tri)受体单元组合,显著提升了可见光驱动的光催化水分解产氢性能。

材料与方法
实验采用吡啶(Py)、6-氨基烟腈(6-Amino-NicCN)等原料,通过溶剂热法进行席夫碱(Schiff-base)缩合反应。关键试剂包括三氟甲磺酸(TFMSA)催化剂和钯络合物(Pd(PPh3)4),所有反应均在严格无水条件下进行。

结论
Py–Thio–Tri CMP凭借优化的D-A架构实现1100 μmol h?1 g?1的产氢速率(HGR),较Py–Thio–PyD CMP(182 μmol h?1 g?1)提升6倍。负载3%钴(Co)助催化剂后,HGR进一步提升至1242 μmol h?1 g?1,瞬态光电流和电化学阻抗谱(EIS)证实其具有优异的载流子迁移率和抑制电荷复合能力。

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