揭示水合物成核机制：气体浓度阈值与记忆效应的微观起源

本文通过分子动力学模拟(MD)揭示了天然气水合物(clathrate hydrate)的成核机制，重点阐明了记忆效应(memory effect)的微观起源。研究发现气体浓度阈值决定成核驱动力，预存水合物样结构通过模板效应(template effect)显著加速成核过程，该效应在270-290K呈现强温度依赖性但对压力(20-35MPa)不敏感，为工业中水合物防控/利用提供了理论依据。

　　

Highlight

本研究通过分子动力学模拟揭示了预存水合物样结构对成核动力学的促进作用。结果表明，气体浓度必须达到临界阈值才能克服成核能垒，而预存结构通过模板效应显著缩短诱导时间。

Computational details

采用GROMACS软件进行分子动力学(MD)模拟，水分子采用TIP4P/Ice模型，甲烷分子使用OPLS-UA力场。设置10?的Lennard-Jones(LJ)截断距离，长程静电作用通过粒子网格Ewald(PME)方法计算。

Effect of gas concentrations on hydrate formation

图1展示了270K和35MPa条件下气体浓度对水合物成核的影响。当水甲烷分子比N_H2O:N_CH4=2140:133时，系统热波动无法提供足够的成核驱动力；而在较低浓度(N_H2O:N_CH4=2140:164)条件下观察到随机成核现象。

Conclusions

通过MD模拟揭示了预存水合物样结构对成核动力学的促进作用：气体浓度必须达到临界阈值才能克服成核能垒，预存结构通过模板效应显著缩短诱导时间，该效应在270-290K温度范围内呈现显著依赖性。