基于IL@UiO-66纳米填料协同优化的PEO基复合聚合物电解质设计与锂离子传导机制研究

本文报道了一种基于聚环氧乙烷（PEO）的复合聚合物电解质（CPE）系统，通过分子工程设计的IL@UiO-66纳米填料（[BMIM][TFSI]@UiO-66）显著提升锂离子电导率至1.02×10-3 S cm-1（60°C）。研究结合实验优化（LiTFSI含量、IL:MOF配比）与DFT计算，揭示了IL@MOF通过降低PEO结晶度、促进链段运动及调控Li+-O相互作用的双重传导机制，为固态锂电池电解质设计提供新策略。

　　

亮点

本研究通过[BMIM][TFSI]@UiO-66纳米填料的分子级设计，使PEO基电解质电导率突破至1.02×10^-3 S cm^-1，较纯PEO体系提升三个数量级！

沃伯格扩散行为分析

图1a的奈奎斯特图中，复合聚合物电解质（CPE）展现出典型的压扁半圆弧与斜尾特征，可通过恒相位元件（CPE）模型拟合。低频区的斜线对应沃伯格扩散阻抗，表明锂离子在电极/电解质界面发生扩散控制过程。有趣的是，IL@UiO-66的引入使斜线角度趋近45°，暗示纳米填料构建了更连续的离子传输通道。

结论

我们开发的PEO/LiTFSI/IL@UiO-66三元体系在60°C实现1.02×10^-3 S cm^-1超高电导率，关键突破在于：

1. 精准调控LiTFSI含量（0.5 g）与IL:MOF比例（53%）

2. UiO-66孔道中[BMIM][TFSI]的"离子高速公路"效应

3. DFT计算证实IL@MOF能重构PEO链的三齿配位结构

   热分析显示体系玻璃化转变温度降低12°C，证明纳米填料有效增强了聚合物链段运动能力。这项工作为"填料-聚合物"协同作用机制提供了原子尺度见解。