基于IL@UiO-66纳米填料的复合聚合物电解质设计及其对锂离子传导机制的协同增强作用

本文报道了一种基于聚环氧乙烷（PEO）的复合聚合物电解质（CPE），通过分子工程设计的IL@UiO-66纳米填料显著提升锂离子电导率（1.02×10-3 S cm-1@60°C）。研究系统优化了LiTFSI盐含量、IL@MOF负载比例及IL:MOF配比，结合FESEM、EIS和DFT计算揭示了IL@UiO-66通过降低PEO结晶度、促进链段运动及调控Li+-O相互作用的协同传导机制，为固态锂电池电解质设计提供新策略。

　　

亮点

本研究开发了基于[BMIM][TFSI]@UiO-66纳米填料的PEO基复合电解质，在60°C下实现1.02×10^-3 S cm^-1的高离子电导率，较纯PEO体系提升三个数量级。

沃伯格扩散行为分析

图1a的奈奎斯特图谱显示，复合电解质呈现典型的 depressed semicircle（压扁半圆）和斜向尾线，可通过恒相位元件(CPE)模型拟合。低频区的45°斜线表明沃伯格扩散（Warburg diffusion）主导过程，证实锂离子在电极/电解质界面的均匀迁移。

结论

通过优化LiTFSI含量(0.5 g)、IL负载量(53 wt%)和IL@MOF添加量(0.07 g)，该CPE体系展现出显著增强的离子传输性能。DFT计算揭示IL@UiO-66通过双重作用机制——既削弱Li⁺-O配位键又恢复PEO链的三齿配位构型，同时[TFSI]^-阴离子通过氢键作用促进离子解离。这种结构-性能关系的阐明为下一代固态电池电解质设计提供了分子级指导。