等离子体缺陷工程稳定锰掺杂二氧化钌纳米颗粒通过氧化物路径机制实现高效析氧

本文推荐一种通过O2等离子体处理构建Mn掺杂RuO2/氮掺杂碳纳米管(p-RuMnO@NCNTs)的新型催化剂，其通过氧化物路径机制(OPM)在酸性条件下实现超低析氧反应(OER)过电位(123 mV@10 mA cm?2)和800小时级稳定性。该工作通过等离子体诱导氧空位(Ov·)和晶化增强，创造具有最优原子间距的双金属活性位点，突破传统吸附演化机制(AEM)的能垒限制，为质子交换膜电解槽(PEMWEs)提供革命性材料解决方案。

　　

Highlight

通过O₂等离子体辅助方法，我们成功开发出锚定在氮掺杂碳纳米管(NCNTs)上的锰掺杂二氧化钌纳米颗粒(p-RuMnO@NCNTs)。这种创新材料通过氧化物路径机制(OPM)展现出卓越的析氧反应(OER)性能——仅需123 mV过电位即可驱动10 mA cm^?2的电流密度，并保持200小时连续工作无衰减。其钌质量活性达到商业RuO₂的797倍，为质子交换膜水电解槽(PEMWEs)的实际应用铺平道路。

Synthesis and characterizations

p-RuMnO@NCNTs的制备过程如图S1所示：首先通过溶液浸渍法在碳布(CC)上生长叶状ZnCo-沸石咪唑酯骨架(ZnCo-ZIF/CC)前驱体；随后在三聚氰胺存在下煅烧获得NCNTs/CC；最后通过水热反应在NCNTs上生长Mn掺杂RuO₂纳米颗粒。等离子体处理不仅显著增加氧空位(Ov·)浓度，还促进纳米颗粒结晶化，形成具有理想原子间距的Ru-O-Mn双活性位点。

Conclusions

该研究证实，O₂等离子体处理能精准调控p-RuMnO@NCNTs的缺陷工程：既增加氧空位浓度，又优化纳米颗粒结晶度。这种双重效应缩短了Ru-O-Mn键距，增强p-RuMnO与NCNTs的电子耦合，最终实现通过OPM机制的高效OER催化。密度泛函理论(DFT)计算表明，Mn掺杂、氧空位和NCNTs载体的协同作用显著降低反应能垒，为设计新一代电解水催化剂提供全新范式。