仿生叶绿体：具有选择性渗透性的双相微流控平台在人工光合作用中的突破性应用

这篇研究开创性地构建了基于双相微流控系统（ATPS）的仿生叶绿体模型，通过选择性渗透界面整合光依赖反应（NADH再生效率达传统体系的5.52倍）与卡尔文循环（α-酮戊二酸转化效率为天然光合作用的1.45倍），创新性采用螺旋石英管增强迪安涡流效应，解决了产物抑制和跨膜传输效率低下的关键难题。

　　

仿生叶绿体：双相微流控平台的革命性突破

INTRODUCTION

太阳能作为地球上最丰富的能源，其高效利用是解决能源短缺与环境问题的关键。自然界经过数百万年进化形成的叶绿体，通过光系统I/II（PSI/PSII）和Rubisco酶等精密机制实现光能转化，但其固碳效率受限于酶动力学瓶颈和环境依赖性。本研究突破性地采用聚乙二醇/葡聚糖（PEG/Dex）双水相系统（ATPS），结合微流控技术构建了首个人工叶绿体全功能整合平台。

RESULTS AND DISCUSSION

1. 双相微流控系统的精密调控

   通过8%:8%（w/w）PEG8000/Dex500kDa体系形成单分散液滴（变异系数6.08%），脉冲注射模式（0.5s激活/0.6s停止）确保液滴稳定性。界面选择性渗透实验显示：NADH（MW709.4Da）在60分钟内完成78%跨膜迁移，而g-C₃N₄光催化剂被完全限制在Dex相，证实了尺寸排阻（>500kDa）与亲水分配的双重调控机制。

2. 螺旋反应器的质量传递增强

   创新设计的弓形螺旋石英管产生迪安涡流效应，使NADH迁移率提升至88.53%（静态条件仅36.81%）。光依赖反应中，[Cp*Rh(bpy)(H)]⁺介导的NAD⁺还原效率达传统浆料法的5.52倍，反应速率稳定在0.12mmol/(L·min)。

3. 光独立反应的高效耦合

   谷氨酸脱氢酶（GDH）催化α-酮戊二酸（α-KG）转化L-谷氨酸（L-Glu），LC-MS定量显示转化率214%（浆料法仅80%）。能量转换效率达2.69×10^-2 kJ/(m²·min)，超越天然光合作用45%。

CONCLUSION

该研究通过ATPS微流控平台首次实现光合作用全模块整合：光反应（g-C₃N₄驱动NADH再生）、暗反应（GDH催化碳固定）、区室化结构及选择性渗透界面。螺旋反应器设计使光能利用率提升2.4倍，为合成生物学和可持续能源提供了颠覆性技术范式。

METHODS

关键技术包括：同轴玻璃毛细管微流控芯片（内径127±20μm）、[Cp*Rh(bpy)(H₂O)]²⁺电子介体制备、少层g-C₃N₄光催化剂合成（FTIR/XRD/TEM表征）。反应条件：pH7.5，1mM TEOA，650W/m²白光照射，40U GDH酶活性。NADH检测采用UV法（A_340nm），L-Glu通过HPLC（C18柱，0.01% H₃PO₄洗脱）定量。