金纳米颗粒负载锌镓铝层状双氢氧化物实现高效光催化甲烷氧化偶联

来自国内的研究人员针对甲烷转化效率低的难题，开发了金纳米颗粒(Au NPs)负载的锌镓铝层状双氢氧化物(ZnGaAl-LDH)催化剂。通过煅烧-重构法和NaBH4还原制备的Au/ZnGaAl在光催化甲烷氧化偶联(OCM)中表现出卓越性能，实现了47.1 mmol g?1 h?1的CH4转化率和80%的C2H6选择性，创下低温OCM催化活性的新纪录。该研究为开发高效甲烷转化催化剂提供了新思路。

　　

这项突破性研究展示了一种创新的纳米催化剂设计策略。科研团队采用煅烧-重构法结合硼氢化钠(NaBH₄)还原技术，成功将10纳米金纳米颗粒(Au NPs)负载到锌镓铝层状双氢氧化物(ZnGaAl-LDH)载体上。这种新型Au/ZnGaAl催化剂在光催化甲烷氧化偶联反应(OCM)中表现惊艳，其甲烷(CH₄)转化速率高达47.1毫摩尔每克每小时(47.1 mmol g^?1 h^?1)，乙烷(C₂H₆)选择性达到80%，催化性能远超传统Au/ZnAl催化剂五倍之多，创下了低温甲烷氧化偶联催化活性的新纪录。

深入研究发现，镓(Ga)元素的引入巧妙调控了催化剂的电子结构。实验证据表明，Ga促进了电子从锌(Zn)向氧(O)的转移，显著增加了氧空位(O_V)周围的电子密度，从而大幅提升了氧气(O₂)活化能力。与此同时，金纳米颗粒发挥着双重作用：既能稳定关键的甲基自由基(CH₃•)，又能促进其偶联形成乙烷。

研究团队还借助密度泛函理论(DFT)计算揭示了催化剂性能提升的微观机制。计算结果显示，Ga的引入使Zn和金(Au)的d带中心向费米能级靠近，优化了Au/ZnGaAl的电子结构，显著增强了金纳米颗粒表面甲基自由基的偶联活性。这项研究不仅填补了锌基LDH材料在低温OCM催化剂领域的性能短板，更为设计高效甲烷转化催化剂提供了重要的理论指导和实践范例。