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有机硅烷改性埃洛石对锶的高容量吸附与封存机制研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月31日 来源:Applied Clay Science 5.8
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【编辑推荐】本研究针对放射性废水中90Sr的高效去除与稳定固化难题,通过有机硅烷(MPTMS)修饰埃洛石(Hal-SH),实现Sr2+吸附量达585.02 mg/g,并利用1100°C烧结封闭纳米管腔体,使Sr浸出率低至1×10?4 g·m?2·d?1,为核废料处理提供创新性材料解决方案。
核能作为清洁能源的重要选择,其发展始终伴随着放射性废物处理的严峻挑战。其中,半衰期长达28.9年的90Sr因强β辐射和高水环境迁移性,成为最具生物危害性的核素之一。传统处理方法如化学沉淀、膜分离等存在效率低或成本高的问题,而吸附法虽具潜力,却受限于材料容量与稳定性。在这一背景下,西南科技大学土木工程与建筑学院的研究团队将目光投向了一种天然纳米材料——埃洛石(Halloysite, Hal)。这种管状黏土矿物因其独特的腔体结构、丰富的表面羟基和热稳定性,成为吸附-固化一体化处理的理想候选。
研究人员通过3-巯丙基三甲氧基硅烷(MPTMS)对埃洛石进行改性,成功将巯基引入纳米管内腔,显著提升了Sr2+的吸附性能。实验表明,改性后的Hal-SH对Sr的最大吸附量达到585.02 mg/g,是未改性样品的1.69倍。更为巧妙的是,团队利用埃洛石在高温下的结构演变特性:当烧结温度升至1100°C时,纳米管端部闭合,比表面积从45.43 m2/g骤降至12.04 m2/g,将吸附的Sr永久封存在烧结体内部。28天浸出实验证实,Sr的浸出率仅为1×10?4 g·m?2·d?1,展现出卓越的长期稳定性。这项发表于《Applied Clay Science》的研究,为放射性核素的"吸附-封存"一体化处理提供了新材料范式。
关键技术方法包括:1)MPTMS有机硅烷修饰埃洛石表面;2)批式吸附实验测定Sr2+吸附等温线;3)X射线衍射(XRD)和比表面积分析(BET)表征材料结构;4)1100°C高温烧结实现纳米管腔体封闭;5)长期浸出实验评估Sr immobilization稳定性。
材料与方法
采用湖北天然埃洛石经MPTMS改性,通过回流法在80°C乙醇体系中接枝巯基。吸附实验显示Hal-SH的Sr吸附符合准二级动力学模型,表明其以化学吸附为主导。
吸附机制
XPS分析证实Sr与Hal-SH的相互作用包含配位作用和静电作用双重机制。TEM显示Sr主要富集于纳米管腔体内,得益于巯基提供的额外结合位点。
高温固化
烧结处理使埃洛石纳米管发生拓扑结构转变,管端闭合形成物理屏障。BET和SEM证实孔隙率显著降低,有效阻隔Sr的二次释放。
结论与意义
该研究创新性地将埃洛石的吸附性能与热致结构转变特性相结合,实现了Sr从高效捕获到永久固封的全流程解决方案。相较于传统吸附剂如沸石或钛酸盐,Hal-SH兼具高容量(585.02 mg/g)和超低浸出率(10?4量级)的双重优势。这不仅为放射性废水处理提供了新型高效材料,其"分子陷阱"式的封存机制更为危险重金属的稳定化处理开辟了新思路。研究获得国家自然科学基金(41502027)和四川省科技计划(2025ZNSFC0091)支持,具有明确的工程应用前景。
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