自组装MoS2/石墨烯异质结构中光谱重叠的超快载流子动力学研究及其光电调控机制

研究人员针对二维异质结构中光谱重叠导致的载流子动力学解析难题，通过飞秒瞬态吸收（TA）显微技术结合光谱分解分析，揭示了自组装MoS2/石墨烯异质结构中电荷转移延长载流子弛豫时间的机制，为高性能光电器件设计提供理论依据。

　　

在二维材料研究领域，过渡金属二硫化物（TMDs）与石墨烯的异质结构因其独特的物理性质成为研究热点。然而，这类异质结构中复杂的光谱重叠现象使得精确解析载流子动力学面临巨大挑战。传统化学气相沉积（CVD）法制备的样品易受环境影响，而飞秒瞬态吸收光谱（TA）中多效应耦合的问题更增加了动力学分析的难度。针对这些问题，西安科技大学网络融合通信重点实验室的研究团队通过机械剥离与干法转移技术构建了自组装MoS₂/石墨烯异质结构，结合飞秒TA显微技术和光谱分解方法，揭示了界面电荷转移对载流子弛豫过程的调控机制，相关成果发表在《Optical Materials》上。

研究团队主要采用三项关键技术：机械剥离法制备单层MoS₂和石墨烯、PDMS/PVA干法转移构建异质结构、飞秒时间分辨TA显微系统（波长范围450-750nm，时间分辨率150fs）结合全局拟合分析。通过稳态吸收光谱确认了异质结构中A、B激子峰（680nm和620nm）的显著红移现象，拉曼光谱则观察到MoS₂ E¹_2g模式峰位移动，证实了层间耦合作用。

研究结果显示：在材料表征部分，原子力显微镜（AFM）测得异质结构厚度为1.2nm，符合单层堆叠特征。TA光谱分析发现，异质结构中2.1ps和32ps的双指数衰减过程分别对应直接复合与缺陷辅助复合，较纯MoS₂的1.7ps和25ps明显延长。通过光谱分解，研究人员成功区分了基态漂白（GSB）、激发态吸收（ESA）和受激辐射（SE）的贡献，发现石墨烯界面使MoS₂导带电子转移效率提升40%。

结论部分指出，该工作首次在自支撑异质结构中实现了皮秒级电荷转移过程的精确解析。电荷从MoS₂向石墨烯的转移不仅延长了直接复合（延长0.4ps）和间接复合（延长7ps）时间，还通过抑制缺陷捕获提高了载流子利用率。这一发现为设计高量子效率的光探测器、太阳能电池等器件提供了新思路，其发展的光谱分解方法可推广至其他二维异质体系研究。研究同时指出，未来可通过调控堆叠角度（twist angle）进一步优化界面电荷转移速率，这将成为团队下一步研究方向。