声场图案化构建有序结构硫/碳复合正极实现高面容量锂硫电池

本文创新性地采用声场图案化（AP）技术制备具有有序微结构的厚硫/碳复合正极（4 mg cm?2），通过构建贯穿电极的离子扩散通道，显著提升锂硫电池（Li-S）的倍率性能（2C下容量提升近2倍）和循环稳定性。该研究为高面载量电极的动力学优化提供了新思路，拓展了声场辅助制造技术在储能材料中的应用。

　　

声场图案化技术构建高面容量硫/碳复合正极

1 引言
锂硫电池（Li-S）因其高达1675 mAh g^?1的理论比容量和2600 Wh kg^?1的能量密度备受关注，但低硫载量（<1.5 mg cm^?2）和缓慢的氧化还原动力学制约其发展。传统增厚电极策略面临离子传输距离增加导致的性能衰减，而多孔碳宿主材料又会牺牲体积能量密度。声场图案化（Acoustic-field Patterning, AP）技术通过调控固体颗粒在浆料中的空间分布，为构建三维离子传输通道提供了新思路。

2 实验方法
2.1 声场发生装置
采用20×15×1.4 mm的1.5 MHz压电换能器（PZT），在80 kHz频率下产生160 V峰峰值声压。驻声波（SAW）使硫/碳颗粒向波节聚集，形成周期性排列的微观结构。

2.2 电极制备
将硫/乙炔黑（AB）复合物（7:3质量比）与PVA粘结剂、导电剂（10:1:1）混合制浆，在铝箔上涂布后立即施加声场。干燥后获得面载量达4 mg cm^?2的AP-SC电极，表观密度为0.32 g cm^?3。

3 结果与讨论
3.1 形貌特征
共聚焦显微镜显示AP-SC电极表面呈现周期性排列的暖色区域（颗粒富集区）与浅色通道（厚度约130 μm）。SEM证实存在贯穿电极的"山谷状"结构，EDS显示硫、碳、氧元素分布均匀。这种结构使锂离子扩散系数提升1个数量级（峰值达1.80×10^?7 cm² s^?1）。

3.2 电化学性能
CV测试显示AP-SC电极具有更窄的氧化还原峰间距（2.6 V氧化峰，2.3/1.9 V还原峰），Tafel斜率降低表明更优的动力学特性。2C倍率下容量达459.8 mAh g^?1，是对照组的近2倍。200次循环后容量保持率56%（658.8 mAh g^?1），库伦效率>95%。

3.3 机理分析
EIS测试揭示AP-SC电极的电荷转移电阻（R_ct）降低41.5%（79.3 Ω vs 135.6 Ω），界面接触电阻（R_int）的改善表明Li₂S₂/Li₂S绝缘层沉积减少。72小时静置实验显示其自放电率更低（容量保持率77.5% vs 67.5%），证实有序结构有效抑制多硫化物穿梭效应。

4 结论
声场图案化技术通过构建垂直排列的离子通道，成功解决了高面载量硫正极的传输动力学难题。该方法具有普适性，可拓展至其他储能体系电极的制备，为高能量密度电池开发提供了新范式。