钢渣衍生双功能材料在生物质吸附增强气化中提升产氢与CO2捕获的多尺度研究

针对生物质吸附增强气化(BSEG)中双功能材料(DFMs)稳定性不足的问题，研究人员创新性地以钢渣(SS)为钙源制备Ni/CaO DFMs，通过固定床实验、密度泛函理论(DFT)计算和Aspen Plus模拟，证实SS基DFMs可使H2产率提升6.4倍，浓度达47.9 vol%，并揭示了Mg掺杂和氧空位(Ov)增强CO2吸附的机制，为工业应用提供新策略。

　　

随着全球对清洁能源需求的增长，生物质吸附增强气化(BSEG)技术因其能同步实现高效产氢和CO₂捕获而备受关注。然而，该技术的核心瓶颈在于双功能材料(DFMs)——需兼具催化活性和CO₂吸附能力。传统Ni/CaO DFMs因CaO易烧结导致稳定性差，且高纯度钙源成本昂贵。与此同时，我国每年产生超1.2亿吨钢渣(SS)，其富含CaO、MgO等组分，但综合利用率仅20%，既造成资源浪费又带来环境压力。如何将工业固废转化为高性能DFMs，成为破解BSEG技术瓶颈与钢渣高值化利用的关键命题。

针对这一挑战，华南理工大学的研究团队在《Fuel Communications》发表了一项多尺度研究。他们创新性地以钢渣为钙源，通过酸浸-柠檬酸改性制备了Ni/SS基DFMs，结合宏观实验、微观计算和过程模拟，系统揭示了材料的作用机制与工业应用潜力。

研究主要采用三种关键技术：1) 固定床反应器评估DFMs在BSEG中的产氢与CO₂吸附性能；2) 密度泛函理论(DFT)计算解析Mg掺杂和氧空位(Ov)对CO₂吸附能的调控机制；3) Aspen Plus模拟分析SS-DFMs对合成气制二甲醚(DME)工艺的经济性影响。

SEM-EDS分析显示，酸浸-柠檬酸改性后的Ni/CaO(SS-A-C)呈现独特"哈密瓜皮"状褶皱结构，Ni元素均匀分布，比表面积达49.8 m²/g，远超传统Ni/CaO的12.3 m²/g。固定床实验证实，Ni/CaO(SS-A-C)使H₂浓度提升至47.9 vol%，产氢量达575.4 ml/g_biomass，较未改性材料提高6.4倍。DFT计算发现，SS中天然存在的Mg可降低CO₂吸附能至-2.15 eV，而Ov缺陷进一步将结合能提升至-8.25 eV，显著增强吸附性能。Aspen模拟指出，SS-DFMs产出的富氢合成气可使DME合成中固体氧化物电解槽(SOEC)的装机容量降低37%，大幅提升经济性。

该研究通过"微观-介观-宏观"三级验证体系，首次阐明钢渣衍生DFMs的多功能协同机制：SS中MgO和SiO₂自然形成的"骨架结构"抑制CaO烧结，外源Ni掺杂优化电子结构，而Ov缺陷成为CO₂吸附的活性位点。这不仅为BSEG技术提供了低成本、高稳定性的材料解决方案，更开创了"以废治废"的循环经济模式——每吨钢渣可制备约0.5吨DFMs，按我国钢渣年产量计算，理论可满足200万吨生物质的处理需求。研究团队特别强调，未来应聚焦SS基DFMs的规模化制备工艺及其在合成气制甲醇(MeOH)等下游应用的适配性优化，以加速该技术从实验室走向工业落地。

这项工作的科学价值在于：1) 建立钢渣组分-DFMs性能的构效关系模型；2) 揭示Ov缺陷增强CO₂吸附的电子层面机制；3) 提出BSEG与钢铁工业固废协同治理的新范式。正如通讯作者Yuting Tang所述："我们首次证明工业废渣可通过原子级设计转化为能源材料，这为碳中和目标下的多产业协同提供了创新思路。"