预拉伸基底上刚性球体剥离行为的动态接触力学研究及其在聚合物涂层表征中的应用

本研究针对聚合物涂层在加工过程中产生的预应力影响表征准确性的问题，通过球体压痕实验量化了基底预拉伸对接触力学的影响。研究人员发现拉伸基底导致接触区椭圆化并动态演变，该现象使表观刚度增加而粘附响应降低，为薄膜力学性能表征提供了新见解。

　　

在聚合物涂层技术领域，加工过程中产生的预应力如同潜伏的"隐形推手"，会显著影响材料的最终性能表现。从汽车喷漆到医用敷料，聚合物涂层的 draping（ draping）、干燥和冷却过程都会在材料内部形成复杂的应力分布，这些应力就像被冻结的波浪，时刻准备着在后续使用中释放能量，改变涂层的力学响应。然而，当前对这类预应力的定量表征仍存在明显空白——传统压痕测试往往忽视基底应力状态的影响，导致测量结果与真实工况存在偏差。更棘手的是，商业压痕设备普遍缺乏高分辨率接触可视化功能，使得科研人员难以捕捉应力诱导的微观接触演变过程。

针对这一技术瓶颈，研究人员开展了一项创新性研究。通过将 N-BK7 玻璃半球透镜（半径5.2 mm）压入预拉伸的 Sylgard 184 PDMS（聚二甲基硅氧烷）基底，同时结合高速显微成像技术，首次完整记录了接触区从压缩到剥离全过程的动态形貌演变。实验采用定制接触力学装置，集成 Burleigh Inchworm 精密促动器和电容式力传感器，位移分辨率达0.5 μm，配合 Zeiss 倒置显微镜实现接触区实时观测。

关键技术方法包括：1）通过单轴拉伸测试（TA.XT Plus 质构分析仪）表征 PDMS 的 Neo-Hookean（ neo-Hookean）弹性行为；2）采用图像阈值处理和椭圆拟合算法定量分析接触区演变；3）基于修正的 JKR（Johnson-Kendall-Roberts）理论计算表观模量 E^* 和临界应变能释放率 G_c。

研究结果揭示出三个重要现象：

1. 接触形貌的应力依赖性
   在λ=1.54的预拉伸基底上，接触区呈现明显椭圆化（长短轴比达1.25），短轴平行于拉伸方向，这与 Barquins 早期观察一致。但新发现在于，这种椭圆化并非静态特征——在压入阶段（压缩力2.5 mN时）达到最大椭圆度，而在剥离过程中会发生罕见的"椭圆翻转"现象，即长轴转为平行拉伸方向。

2. 接触线动力学的各向异性
   通过局部接触半径r(θ)分析显示，接触线在垂直于拉伸方向（θ=π/2）的移动速度是平行方向（θ=0）的1.8倍。这种各向异性导致剥离过程中能量耗散分布不均，是造成表观粘附降低的关键机制。

3. 力学响应的表观修正
   虽然力-位移曲线在拉伸/未拉伸基底间差异不大，但考虑接触面积变化后，拉伸基底表现出更高表观模量（1.34 vs 1.15 MPa）。粘附分析显示，相同裂纹速度下，拉伸基底的G_c值降低约30%，证实预应力会显著削弱界面粘附效能。

这项研究的意义在于建立了预应力-接触形貌-力学响应的定量关联，为聚合物涂层的精准表征提供了新范式。特别是发现的动态接触翻转现象，修正了传统认为接触椭圆度恒定的认知局限。实际应用中，该成果可指导柔性电子器件、医用贴片等产品的应力优化设计——例如通过控制涂层加工方向性，可预先"编程"其各向异性粘附行为。未来研究可进一步探索不同应变速率和复杂应力状态下的接触演变规律，推动柔性材料表征进入"应力感知"的新阶段。