边缘电荷功能化氧化石墨烯纳米狭缝用于高效水脱盐与Na+/Ca2+离子筛分

为解决GO膜在脱盐和离子筛分中的性能瓶颈，研究人员通过分子动力学模拟系统研究了六种边缘功能化（COOH/NH3+/COO?及其组合）GO纳米狭缝的水渗透与Na+/Ca2+分离机制。结果表明，NH3+修饰的带正电狭缝展现出最优脱盐性能和离子选择性，其机制源于边缘基团诱导的静电相互作用与离子水合行为差异。该研究为GO膜的功能化设计提供了新策略。

　　

在全球淡水短缺和工业分离需求日益紧迫的背景下，膜分离技术因其高效节能特性成为解决这些问题的关键。然而，传统氧化石墨烯（GO）膜在脱盐和离子筛分中仍面临选择性不足、渗透通量受限等挑战。尤其对于Na⁺/Ca²⁺这类半径相近的离子，现有膜材料难以实现高效分离，严重制约了氯碱工业和水软化等领域的发展。

针对这一难题，南京工业大学的研究人员通过非平衡分子动力学（MD）模拟，创新性地提出了边缘电荷功能化策略。他们构建了六种GO纳米狭缝模型，包括单一基团（COOH、NH₃⁺、COO^?）和混合基团组合，系统研究了这些结构对水脱盐和Na⁺/Ca²⁺筛分性能的影响。相关成果发表在《Desalination》上，为GO膜的功能化设计提供了理论指导。

研究采用Lerf-Klinowski模型构建氧化程度20%的GO片层，通过压力驱动渗透模拟结合自由能计算，分析了不同功能化狭缝的水通量、离子截留率及选择性。关键发现包括：NH₃⁺修饰的带正电狭缝表现出最高水渗透性（比COOH修饰高40%）和Na⁺/Ca²⁺选择性（达6.8倍），其机制源于正电荷边缘与Ca²⁺的强静电排斥作用；而COO^?修饰的负电狭缝则通过选择性吸附实现二价离子阻滞。自由能景观分析进一步揭示，离子水合层破坏能与静电势垒的协同作用是筛分差异的核心因素。

这项研究的重要意义在于：首次系统阐明了边缘电荷类型对GO狭缝分离性能的调控规律，突破了传统GO膜依赖层间距调控的局限。提出的NH₃⁺功能化策略，为开发高性能离子选择性膜提供了新思路，在海水淡化、工业分离等领域具有广阔应用前景。同时，研究揭示的离子-狭缝静电相互作用与选择性吸附机制，为后续膜材料设计奠定了理论基础。