评估海洋沉积物岩芯中细粒沉积物石英发光敏感性的方法

《Radiation Measurements》：Assessing quartz luminescence sensitivity protocols for fine-grained sediments in marine sediment cores

石英光释光与热释光敏感度测试及流程优化研究。测试显示自然信号测量与再生剂量结果相似，可减少70%测量时间，细粒沉积物分样质量0.4-5mg及6份以上分样结果一致，颗粒分选需平衡长石去除与石英保留，HF蚀刻有效但难以规模化应用。

　　在过去的几十年里，石英光致发光（OSL）和热释光（TL）技术被广泛应用于沉积物年代测定，但其应用范围正逐步扩展到其他领域。如今，越来越多的研究将这些技术用于沉积物来源分析以及基于海洋沉积物核心的古气候重建。由于海洋沉积物通常由细粒沉积物（如粉砂和黏土）组成，因此需要对多矿物混合样本进行测量。然而，目前对于如何准备这些细粒多矿物样本以及在何种条件下测量其石英的OSL和TL灵敏度，尚未有充分的评估。本文通过五个不同的测试，探讨了当前用于测量石英OSL和TL灵敏度的实验方法是否可以优化或简化。这些测试分别涉及：（1）测量条件（如是否进行预热、在常温或125°C下进行光刺激，基于自然剂量或实验室剂量）；（2）样本质量；（3）每个样本中使用的样本份数；（4）粒径选择；以及（5）长石含量。这些测试基于从西赤道大西洋采集的两个海洋沉积物核心——GeoB16206–1和M78/1-235-1，分别靠近帕纳伊巴河和奥里诺科河的河口。总体来看，我们的研究结果表明，针对多矿物样本的石英OSL或TL灵敏度测量，可以按照具体情况灵活优化，从而节省时间和资源。我们最重要的发现是，使用自然信号测量且不进行热处理的石英OSL灵敏度，与使用再生剂量并进行预热后的结果非常相似。这一结果为减少OSL测量时间提供了可能性，使得使用便携式发光读数仪进行海洋沉积物核心的扫描成为可能，而无需使用辐射源进行信号再生。测试2和3显示，无论是OSL还是TL灵敏度，当使用超过六份样本或每份样本质量在0.4毫克至5毫克之间时，结果之间没有显著差异。在测试4中，延长沉降时间以获取更细的颗粒再进行样本处理，有助于减少长石含量，但同时也可能导致石英的减少，从而限制了BOSL1s分析的准确性。最后，测试5显示，对低石英灵敏度或高长石含量的样本进行酸蚀处理，有助于提高TL和OSL灵敏度分析的准确性，但在处理数百个样本时可能不具有实际操作性。

石英的OSL和TL灵敏度，即单位质量下每辐射剂量所发射的光量，是一种被广泛应用于沉积物来源研究的重要属性。例如，Capaldi等人（2022）和Goswami等人（2024）等研究者都曾使用该方法进行研究。近年来，研究者们发现，石英颗粒的OSL灵敏度主要受到源区土壤中影响石英的自然过程（如太阳照射、埋藏辐射和地表加热）的影响，因此可以用于追踪沉积物来源。例如，Capaldi等人（2022）和Magyar等人（2024）的研究表明，该方法能够有效反映大陆沉积物向海洋输送的变化。由于大陆沉积物来源的变化可能受到降水模式的影响，因此石英的发光灵敏度被证明是一种有效的古气候研究工具。例如，Campos等人（2022）和Mendes等人（2019）的研究显示，该方法能够提供关于大陆降水变化的高分辨率信息。此外，石英的发光灵敏度在海洋沉积物核心中的应用具有重要意义，因为这些沉积物广泛分布于大陆边缘，且不像陆地沉积物那样会受到后沉积作用的影响，从而影响发光信号。

在具体应用中，石英的发光灵敏度用于沉积物来源研究时，通常指的是快速OSL成分（Jain等人，2003），通常通过蓝色光刺激（称为“BOSL1s”）进行测量，以及110°C的热释光信号峰（TL110）（例如Pagonis等人，2002）。Campos等人（2022）指出，将石英的发光灵敏度用于海洋沉积物核心作为大陆降水的代理指标，相较于其他经典代理指标（如特定分子中的稳定氢同位素和整体沉积物中的元素比值）具有一定的优势。这些优势包括：（1）对大陆降水变化的响应迅速；（2）缺乏后沉积偏倚（如溶解）；以及（3）不受降雨同位素分馏效应和相对海平面变化或生物碳酸盐生产的影响。因此，石英的发光灵敏度在古气候研究中具有重要价值。

将石英的OSL和TL灵敏度应用于海洋沉积物核心作为古气候代理指标是一个相对较新的研究方向（Campos等人，2022、2025；Mendes等人，2019），因此一些方法学方面尚未得到广泛评估。在Mendes等人（2019）的先驱研究中，以及随后Campos等人（2022）的研究中，为了进行发光测量，对多矿物样本的准备包括使用过氧化氢和盐酸去除有机质和碳酸盐矿物，并将剩余的沉积物制成溶液，加入酒精或丙酮直至达到5毫升的体积。之后，将溶液均匀分配，并制作三个样本（样本片）用于发光测量。然而，在该研究中，未系统评估样本中使用的材料量（根据溶液滴数）、每样本所需的样本份数以及粒径选择。

关于发光测量条件，OSL和TL灵敏度通常是从再生剂量信号和预热后的信号计算得出的。在OSL灵敏度测量中，通常使用高温光刺激。例如，Liu等人（2022）、Mendes等人（2019）、Sawakuchi等人（2018）和Zhang等人（2023）的研究都采用这种测量方式。这些热处理（如预热和高温光刺激）被用来避免来自OSL中的等温TL信号的干扰，从而提高快速与慢速成分的比值（Jain等人，2003）。研究表明，来自中等和慢速成分的不稳定信号也可能被增强（例如Moska和Murray，2006；Tsukamoto等人，2011），因此具有潜在的研究价值。然而，在多矿物样本中，长石的存在会干扰分析，使得中等和慢速成分的信号难以区分。Sawakuchi等人（2020）曾对不同预热和刺激温度进行测试，以测量不同地质背景下的石英OSL灵敏度，但这些测试是在纯石英颗粒（粒径为150-250微米）和再生剂量信号的基础上进行的。此外，他们还测量了来自海洋沉积物核心GeoB16206-1（位于巴西东北部海域）的粉砂样本，但并未测量TL灵敏度，也未探讨来自自然剂量的信号或不同样本准备方法的OSL灵敏度（Sawakuchi等人，2020）。

本文旨在扩展Sawakuchi等人（2020）在粉砂粒径样本上的测试，因为这些样本在古气候研究中占主导地位。通过简化细粒沉积物的石英发光灵敏度测量流程，同时保持结果的可靠性和科学意义，将为科学界在使用石英OSL和TL灵敏度进行沉积物来源和古气候研究方面做出重要贡献。更简便的准备和更快的测量流程可以显著减少样本准备和分析所需的时间，从而实现更高分辨率的发光研究。

本文共进行了五个测试，每个测试都探讨了样本和/或样本准备的不同方面（见表1）：（1）发光测量条件；（2）样本质量；（3）每样本所需的样本份数；（4）粒径选择；以及（5）长石含量。测试1旨在验证自然OSL信号（即在埋藏辐射过程中获得）在常温下测量且不进行预热时，与再生剂量信号并进行预热后的结果是否相关。测试2和测试3分别探讨了样本质量对石英OSL和TL灵敏度的影响，并确定了每样本所需的样本份数以获得可重复的结果。测试4探讨了粒径选择对测量石英OSL和TL灵敏度的影响。测试5则引入了使用氢氟酸（HF）进行酸蚀处理，以减少低石英灵敏度或高长石含量样本中的长石含量，从而提高石英OSL信号的比例。这些测试的结果将结合其他研究中在类似沉积物核心（如巴西大陆边缘）中获得的石英发光灵敏度数据进行讨论。