综述：基于智能振动的结构健康监测系统：方法论进展与挑战

《Sensors and Actuators A: Physical》：Intelligent vibration-based structural health monitoring systems: Methodological advances and challenges

低温催化氧化吸附技术（COAP）利用-20℃低温增强活性炭（AC）对NOx的吸附，但循环过程中化学吸附能力下降84.7%是性能衰减主因，通过TPD和XPS分析发现再生过程导致不饱和碳位点转化为稳定C=O键。

　　在当前的工业应用中，氮氧化物（NO?）作为燃煤电厂等排放源的典型污染物，对环境和人类健康构成了严重威胁。NO?不仅会导致酸雨、光化学烟雾等环境问题，还可能引发呼吸道疾病、心血管疾病等健康风险。因此，开发高效的NO?处理技术成为环保领域的重要研究方向。在众多处理技术中，选择性催化还原（SCR）技术已被广泛应用于燃煤电厂的NO?减排，然而其在冶金等其他工业领域的应用面临诸多挑战。首先，SCR技术对温度条件有较高要求，通常需要在300-400℃的高温下运行，这与许多工业生产过程的温度条件不匹配。其次，该技术在运行过程中需要消耗大量催化剂，且催化剂的再生成本较高，使得整体运营成本居高不下。此外，由于催化剂的活性会随着时间推移而逐渐降低，导致处理效率下降，进一步增加了运行成本。

针对上述问题，近年来研究人员开始探索低温吸附技术，以期在较低温度下实现对NO?的有效去除。在这一背景下，低温氧化吸附工艺（Cold Oxidation Adsorption Process, COAP）应运而生。该技术利用活性炭（Activated Carbon, AC）在低温下的优异吸附性能，通过催化氧化将NO转化为NO?，从而提高其在活性炭表面的吸附能力。相较于传统的高温SCR技术，COAP具有运行温度低、能耗小、操作简单等优势，尤其是在低温环境下，其吸附效率显著提升。例如，已有研究表明，在将吸附温度从20℃降低至?20℃时，NO的吸附量可提高约2.73倍。这表明，低温不仅能够增强NO的吸附能力，还能促进其与氧气的反应，生成更多的NO?，从而进一步提升吸附效果。

尽管COAP技术在低温吸附方面展现出良好的前景，但其在实际应用中仍面临一个关键问题，即活性炭在吸附-再生循环过程中的性能衰减。活性炭作为吸附材料，其表面结构和化学性质在反复吸附和再生过程中会发生变化，从而影响其吸附能力。这一问题在传统高温吸附过程中已经有所体现，但在低温吸附条件下，其衰减机制尚不明确。为了深入理解这一现象，有必要对活性炭在低温吸附和高温再生循环过程中的性能变化进行系统研究，以揭示其衰减的根源并提出有效的改性策略。

在本研究中，研究人员通过一系列实验，对活性炭在?20℃下的吸附性能以及在500℃下的再生行为进行了深入分析。实验结果显示，经过前四次吸附-再生循环后，活性炭的NO?吸附能力下降了11.4%，随后趋于稳定。这一变化主要源于化学吸附能力的显著下降，而物理吸附则在第一次循环后保持相对稳定。通过温度程序脱附（Temperature-Programmed Desorption, TPD）和X射线光电子能谱（XPS）分析，研究人员发现，在吸附过程中，NO?的吸附位点逐渐减少，导致吸附能力下降。此外，XPS结果还表明，活性炭表面的某些功能基团（如羰基、羟基、醚基和碳边缘缺陷）在循环过程中发生了显著变化，其中碳边缘缺陷的减少尤为明显，而羟基则保持相对稳定。

进一步的研究表明，NO?的化学吸附过程涉及NO的氧化和NO?的转化。在吸附过程中，NO和O?首先在活性炭表面的活性位点上发生反应，生成NO?。随后，部分NO?通过化学吸附方式固定在活性炭表面，而另一部分则通过物理吸附方式被保留。随着吸附循环的进行，化学吸附位点的数量逐渐减少，导致NO?的化学吸附能力下降，进而影响整体吸附效果。这一现象在温度程序脱附实验中得到了验证，表明在高温再生过程中，化学吸附的NO?会因化学键的断裂而被释放，但部分化学吸附位点在再生过程中发生不可逆的结构变化，导致其无法恢复。

为了更深入地理解这一不可逆结构变化的原因，研究人员采用了量子化学计算方法。计算结果表明，在多种NO?吸附位点中，那些形成于不饱和碳原子上的吸附位点在再生过程中会发生显著的结构变化，最终形成稳定的C=O键。这种不可逆的转化是导致活性炭化学吸附能力下降的主要原因。此外，研究还发现，活性炭表面的某些功能基团在循环过程中逐渐被消耗，进一步削弱了其吸附能力。这些结果为活性炭在低温吸附条件下的性能衰减提供了明确的机制解释。

值得注意的是，虽然物理吸附在第一次循环后基本保持稳定，但其吸附能力的微小变化仍可能对整体吸附效果产生影响。因此，在实际应用中，应充分考虑物理吸附和化学吸附的协同作用，以优化活性炭的吸附性能。同时，研究还指出，通过表面改性可以有效改善活性炭在吸附-再生循环中的稳定性。例如，通过引入特定的化学官能团或调整活性炭的表面结构，可以增强其对NO?的吸附能力，并减少在循环过程中的性能衰减。这一发现为未来活性炭材料的改性研究提供了重要的理论依据和技术方向。

此外，研究还强调了活性炭在吸附-再生循环过程中的实际应用价值。在工业生产中，频繁更换吸附材料不仅增加了成本，还可能对环境造成二次污染。因此，开发能够实现高效吸附和稳定再生的活性炭材料具有重要意义。通过深入分析活性炭在吸附和再生过程中的性能变化，研究人员为活性炭的改性设计提供了科学指导，有助于提升其在实际应用中的稳定性和效率。

本研究的结果对于推动低温吸附技术在工业领域的应用具有重要价值。首先，通过实验和理论分析，研究人员揭示了活性炭在吸附-再生循环过程中的性能衰减机制，为材料的改性提供了明确的方向。其次，研究还指出了表面功能基团的变化对吸附性能的影响，这为未来活性炭材料的设计和优化提供了理论支持。最后，通过量子化学计算，研究人员进一步明确了某些吸附位点在再生过程中的不可逆变化，这有助于开发更具稳定性的活性炭材料。

综上所述，活性炭在低温吸附条件下表现出优异的NO?吸附性能，但其在吸附-再生循环过程中的性能衰减仍然是一个亟待解决的问题。通过深入研究其衰减机制，不仅可以为活性炭材料的改性提供理论依据，还能为低温吸附技术的推广和应用奠定基础。未来的研究可以进一步探索不同表面改性方法对活性炭吸附性能的影响，以期开发出更高效、更稳定的吸附材料，满足工业领域对NO?处理的多样化需求。