综述：太阳能驱动塑料废弃物转化为高值化学品与绿色制氢技术

这篇综述系统探讨了光催化塑料重整（photoreforming）技术，通过太阳能驱动将废弃塑料转化为H2和增值化学品（如CO2还原产物），同时解析了电荷载流子与活性氧物种（ROS）在聚合物氧化降解中的关键作用。文章涵盖半导体催化剂设计（如g-C3N4、MOFs）、预处理工艺及系统集成挑战，为构建碳中和循环经济提供技术路线图。

　　

摘要

光催化塑料重整技术利用太阳能将顽固性塑料废弃物转化为H₂和有机化学品，为解决“白色污染”与能源需求提供双赢策略。该过程通过光生电子-空穴对驱动水分解（H₂ evolution）与塑料氧化（如PE、PS的C-C键断裂），同时生成•OH和•O₂^?等活性氧物种（ROS）。尽管其环境友好性显著，但催化效率低、预处理复杂和规模化瓶颈仍是主要障碍。

引言

全球每年约70%的塑料（如PET、PVC）被填埋或泄漏至环境，传统机械回收率仅9%。光催化技术能在常温常压下将聚乙烯（PE）降解为苯甲醛等小分子，相比热催化（需300-800°C）大幅降低能耗。关键挑战在于塑料的高分子量（>10 kg mol^?1）和化学惰性，需通过机械粉碎或化学溶胀预处理提升反应活性。

塑料预处理工艺

物理法（研磨增加比表面积）与化学法（NaOH处理PVC脱氯）是主流方案。生物预处理（如酶解PET）虽环保但效率受限。值得注意的是，紫外线老化可诱导塑料表面羰基化，促进后续光催化氧化效率提升40%。

光催化塑料转化路径

H₂耦合升级：TiO₂/Pt体系将LDPE转化为C₂-C₅羧酸，H₂产率达32 μmol h^?1。CO₂共还原：ZnIn₂S₄可将PS与CO₂同步转化为甲酸（选择性>80%），空穴氧化PS生成苯甲酸中间体是关键步骤。

催化剂创新

无机半导体：黑磷量子点修饰的CdS使H₂产率提升5倍。MOFs：NH₂-UiO-66的Zr-O簇选择性断裂PET酯键。g-C₃N₄：磷掺杂拓宽可见光响应至650 nm。

挑战与展望

需开发低成本塑料分选技术，并建立标准化效率评价指标（如表观量子产率）。将光催化与微生物电化学耦合，有望实现C₁产物的深度转化。未来5年研究应聚焦于设计双功能催化剂，同步优化塑料氧化动力学与H₂析出活性。