基于ADMM-TGV算法的STEM-EELS图谱去卷积：一种无偏且高效的低损耗电子能量损失谱处理方法

研究人员针对电子能量损失谱(EELS)去卷积过程中Richardson-Lucy算法(RLA)的局限性，开发了基于交替方向乘子法(ADMM)和全广义变分(TGV)的新型去卷积算法。该研究通过建立精确的噪声模型，解决了传统方法在收敛性和噪声适应性方面的缺陷，显著提升了STEM-EELS图谱的解析度，为纳米材料表面等离子体研究提供了更可靠的分析工具。

　　

在透射电子显微镜(TEM)领域，电子能量损失谱(EELS)是分析材料化学成分和电子结构的核心技术。然而，传统EELS数据处理面临两大难题：一是探测器点扩散函数(PSF)导致信号模糊，二是复杂的噪声特性影响数据准确性。现有主流算法Richardson-Lucy(RLA)存在固有缺陷——它基于纯泊松噪声假设，而实际EELS数据还包含高斯读出噪声和探测器相关噪声。更严重的是，RLA被证明即使在理想条件下也会发散，迫使研究者不得不人为限制迭代次数，这极大限制了算法的潜力。

针对这些挑战，研究人员开发了基于交替方向乘子法(ADMM)的创新算法。ADMM是一种将优化问题分解为更易处理子问题的数学框架，结合全广义变分(TGV)正则化，能有效处理EELS数据中的复杂噪声和边缘保持问题。该研究的核心突破在于建立了精确的噪声模型，同时考虑了能量维度和空间维度的噪声特性差异，并引入自适应的参数调整机制。

关键技术包括：1) 建立包含泊松噪声和高斯噪声的混合噪声模型；2) 开发基于真空零损耗峰(ZLP)测量的PSF校正方法；3) 实现亚通道精度的谱线对齐；4) 采用环形边界条件的频谱填充技术；5) 创新的残差平衡算法自动优化ADMM参数。

在"噪声模型"部分，研究详细推导了EELS检测过程中的噪声传递函数。通过分析探测器增益g和卷积平滑系数β_conv
、β_corr
的关系，建立了考虑通道间相关性的精确噪声模型。公式(5)-(7)展示了噪声在卷积过程中的演变规律，而公式(9)则给出了完整的测量信号表达式。

"数据准备"章节系统介绍了预处理流程：首先通过测量真空ZLP确定系统响应函数；然后采用高质量(HQ)背景扣除法消除暗电流影响；最后通过互相关法实现亚通道精度的谱线对齐。图1通过模拟数据对比证明，预先扣除ZLP可有效避免RLA算法产生的振铃伪影。

在"ADMM去卷积"核心部分，研究团队将问题表述为带有TGV正则化的约束优化问题。公式(23)定义了增广拉格朗日函数，通过交替优化策略分解问题。创新的残差平衡算法(公式27-30)实现了参数γ的自适应调整，确保算法快速收敛。与传统RLA相比，新算法不仅保证收敛性，还能同时处理泊松和高斯噪声，且无需人工干预迭代次数。

研究结论部分通过实际金纳米颗粒的STEM-EELS数据验证了算法优势。新方法成功解析了传统方法无法区分的等离子体共振峰，且结果显示更高的信噪比和更准确的峰位测定。特别是在低损耗区域，ADMM-TGV算法有效分离了ZLP与等离子体峰，而RLA则产生明显的峰位偏移(图1a)。

这项研究的意义在于：1) 建立了首个适用于EELS图谱的完整噪声模型；2) 开发了保证收敛的自适应去卷积算法；3) 为纳米材料表面等离子体研究提供了更可靠的分析工具；4) 算法框架可扩展至其他谱学技术。该方法已成功应用于金-铂Janus颗粒的等离子体行为研究，揭示了传统方法无法观测的界面效应，为异质纳米结构设计提供了新见解。