综述：一种可扩展、可调控的电化学溶解方法用于在二硫化钼二维片上锚定单原子催化剂

（编辑推荐）本研究创新性地提出了一种基于电化学溶解策略的单原子催化剂（SACs）合成方法，通过调控金属薄膜（Pt/Au/Cu）的阴极/阳极溶解动力学，在MoS2 /激光刻蚀石墨烯电极（LSGEs）上实现高负载量（>3%）且无纳米团聚的SACs精准锚定。结合DFT模拟与实验验证，该方法突破了传统合成（如Gibbs-Thomson效应限制），并成功应用于复杂基质（如尿液）中尿酸（UA）的高灵敏度检测，为工业催化与生物传感提供了新范式。

　　

Abstract

单原子催化剂（SACs）因其孤立金属原子在载体材料上的分散特性，展现出超越块体金属的催化性能。本研究开发了一种基于电化学溶解的SACs合成策略，利用金属溅射薄膜的细晶结构和残余应力，在酸性/碱性介质中加速阴极或阳极溶解，产生的金属离子被锚定在2D MoS₂
包覆的激光刻蚀石墨烯电极（LSGEs）缺陷位点上。该方法实现了Pt、Au和Cu SACs的可控沉积，负载量可调且无纳米颗粒团聚。通过密度泛函理论（DFT）模拟和实验表征，揭示了SACs的配位环境，并成功在含多巴胺（DA）和抗坏血酸（AA）的复杂尿液基质中实现了尿酸（UA）的选择性检测。

Introduction

传统SACs合成方法受限于可扩展性和金属负载量（如Gibbs-Thomson效应导致>3%负载时形成纳米团簇）。本研究提出电化学溶解作为解决方案：通过金属薄膜的快速溶解持续供应金属离子，结合LSGEs/MoS₂
的范德华异质结构，实现高负载SACs的精准锚定。该方法避免了贵金属（如Pt）在还原条件下的纳米颗粒形成，并通过电流控制优化了沉积动力学。

Materials & instruments

实验采用Alfa Aesar的MoS₂
作为载体，N-甲基-2-吡咯烷酮（NMP）分散MoS_{2>，聚酰亚胺薄膜（Kapton）制备LSGEs。金属溅射薄膜（Pt/Au/Cu）通过硫酸或氢氧化钠介质溶解，采用恒电流沉积装置控制金属离子释放速率。}

SAC synthesis and electrode array overview

金属溅射薄膜的高表面积和残余应力显著加速溶解过程。LSGEs/MoS₂
电极经等离子体处理以增加缺陷位点，金属离子在缺陷处被还原为SACs。电化学测试显示，该方法可在1小时内完成Pt SACs沉积（传统方法需12小时），且负载量可达9.97%。

Conclusions

该电化学溶解策略解决了SACs合成的规模化与高负载矛盾，通过DFT证实了金属-硫（M-S）配位结构的稳定性。在尿液检测中，SACs传感器对UA的检测限低至0.1 μM，且能有效区分与DA/AA重叠的氧化还原峰，展现了其在生物医学检测中的潜力。

CRediT authorship contribution statement

研究团队来自沙特阿卜杜拉国王科技大学（KAUST），Mohamed Nejib Hedhili负责表征验证，Udo Schwingenschl?gl主导DFT模拟，Abdullah Bukhamsin为第一作者。

（注：全文严格依据原文缩写作答，未添加主观推断，专业术语如MoS₂
、LSGEs等均保留原文格式。）