气溶胶法制备低镍掺杂氧化铈多方法分析测试材料的开发与表征

为解决多方法分析测试材料稀缺的问题，研究人员通过气溶胶热解法（THESEUS平台）成功制备了低至超低镍掺杂（0.01%-1 at.%）的氧化铈（CeO2 ）微粒，系统表征了其形貌、尺寸、元素分布及氧化态。该材料为XPS、XANES、ICP-MS等技术的校准与比对提供了理想样本，填补了核保障与催化领域测试材料的空白。

　　

在核保障、催化及材料科学领域，高精度分析测试材料的开发一直是技术发展的瓶颈。传统测试颗粒往往仅针对单一参数（如粒径或同位素组成）进行优化，难以满足X射线光电子能谱（XPS）、X射线吸收近边结构（XANES）等多方法联用的需求。尤其在国际核保障中，需通过多实验室、多技术比对验证数据可靠性，但现有材料无法同时覆盖元素组成、氧化态及形貌等关键参数。氧化铈（CeO₂
）因其与钚氧化物（PuO₂
）相似的晶体结构（萤石型）和离子半径，常作为核材料研究的替代物。然而，低浓度掺杂（如镍）对氧化铈性能的影响尚不明确，且传统合成方法（如溶胶-凝胶法）易引入有机残留，阻碍表面分析。

为解决这些问题，美国布鲁克海文国家实验室与萨凡纳河国家实验室的研究团队开发了一种气溶胶热解技术（THESEUS平台），通过硝酸铈前驱体与硝酸镍掺杂，制备了粒径均一（1 μm）、镍含量梯度（0-1 at.%）的CeO₂
微粒。研究通过电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）、XPS、XANES等技术系统表征了材料特性，发现镍优先富集于颗粒表面并促进Ce(III)氧化为Ce(IV)。相关成果发表于《Journal of Aerosol Science》，为多方法分析技术提供了标准化测试材料。

关键技术方法
研究采用气溶胶热解法（THESEUS）合成微粒：将硝酸铈与硝酸镍混合溶液雾化，经扩散干燥后通过三温区管式炉（最高800°C）煅烧，实时监测粒径分布（APS）。表征技术包括：X射线衍射（pXRD）分析晶相，扫描电镜（SEM）观察形貌，ICP-MS测定体相/单颗粒元素组成，XPS分析表面化学态，XANES研究镍局部配位环境。

研究结果

1. Particle Synthesis Optimization, Bulk Confirmation, and Sizing
   通过THESEUS平台优化温度参数（800°C煅烧），获得单分散CeO₂
   微粒（1 μm）。pXRD证实纯CeO₂
   相，SEM显示球形形貌。ICP-MS验证镍掺杂浓度（0.01%-1 at.%）与设计值一致。

2. Elemental Homogeneity and Surface Analysis
   单颗粒ICP-MS表明镍分布均匀；XPS揭示镍表面富集（浓度高于体相），且掺杂促进表面Ce(III)→Ce(IV)转化。

3. Oxidation State Tuning by Dopant Concentration
   XANES对比显示，1 at.%镍掺杂样品中镍呈更还原态（Ni²⁺
   为主），而0.01%样品中镍氧化态较高，表明掺杂量调控材料电子结构。

结论与意义
该研究建立了气溶胶法制备多方法分析测试材料的标准化流程，首次实现超低镍掺杂（0.01 at.%）CeO₂
的可控制备。材料兼具粒径均一性、元素梯度及表面氧化态可调性，为核保障（如铀/钚颗粒分析）、催化（活性位点研究）及单颗粒检测技术（LA-ICP-MS）提供了关键参考物质。此外，镍表面富集现象的发现为设计高效催化剂提供了新思路。未来可扩展至其他掺杂体系（如铀/钚替代材料），推动多学科分析技术的协同发展。