TEMPO体相钝化结合快速退火技术显著提升FAPI钙钛矿太阳能电池的性能与运行稳定性

为解决FAPI钙钛矿太阳能电池(PSC)的相不稳定性和缺陷问题，瑞士洛桑联邦理工学院团队通过TEMPO(2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧化物)体相钝化结合闪光红外退火(FIRA)技术，开发出效率超20%、运行稳定性达4296小时(保持90%初始效率)的器件。该研究通过正电子湮灭寿命谱(PALS)等表征证实TEMPO可有效钝化晶界缺陷，为钙钛矿光伏商业化提供了新策略。

　　

在可再生能源领域，金属卤化物钙钛矿太阳能电池(PSC)因其惊人的功率转换效率(PCE)成为研究热点。其中甲脒碘化铅(FAPI)钙钛矿因其理想带隙和热稳定性备受关注，但其黑色光活性相在室温下易转变为非光活性相，且传统退火工艺易产生晶界缺陷。更棘手的是，快速退火工艺虽适合规模化生产，却会加剧薄膜不均匀性。这些缺陷成为限制PSC商业化应用的"阿喀琉斯之踵"。

瑞士洛桑联邦理工学院团队创新性地将自由基稳定剂TEMPO引入FAPI前驱体溶液，结合640毫秒超快闪光红外退火(FIRA)工艺，实现了效率与稳定性的双重突破。研究发现，1 wt% TEMPO的添加使薄膜Shannon熵值降低8%，表面粗糙度降低28%，正电子湮灭寿命谱(PALS)显示体相缺陷密度低至10¹⁵
cm^-3
。制备的NIP结构器件获得20.16%的PCE，在85℃加速老化测试中展现超4296小时的运行稳定性，刷新了无甲基铵(MA)添加剂FAPI-PSC的稳定性纪录。

研究采用闪光红外退火(FIRA)系统实现毫秒级结晶控制，通过高通量光学成像结合Shannon熵分析量化薄膜形貌均匀性。利用时间分辨荧光光谱(TRPL)和荧光量子产率(PLQY)评估非辐射复合率，采用深度分辨正电子湮灭寿命谱(PALS)定量分析空位缺陷，并通过X射线光电子能谱(XPS)深度剖析验证元素分布。

结果与讨论
Shannon熵分析：TEMPO处理使FAPI薄膜局部熵值从0.92降至0.85，热图显示晶粒排列更均匀，证实TEMPO可调控结晶动力学。
器件性能：冠军器件Voc提升50 mV至1.07 V，填充因子(FF)提高4%，PCE突破20%瓶颈，IPCE光谱显示全波段平衡的光电转换。
稳定性验证：在ISOS L-1/L-3协议下，TEMPO器件在4292小时MPPT测试后仅衰减6%，85℃老化250小时损失仅8%，远优于对照组的27%。
缺陷机制：PALS测得444 ps寿命组分对应FA空位或FA-I双空位，TEMPO主要钝化PALS无法检测的晶界缺陷(晶粒尺寸>100 μm)。

这项研究开创性地将自由基化学与超快退火工艺结合，证实TEMPO可通过形成TEMPOH中间体调控液固界面离子扩散，实现缺陷密度降低两个数量级。该工作为钙钛矿光伏的工业化生产提供了新思路：既保持FIRA工艺的秒级加工优势，又通过分子钝化解决稳定性瓶颈。发表于《Joule》的这项成果，标志着钙钛矿太阳能电池向"高效-稳定-可扩展"三位一体目标迈出关键一步。