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为解决合成软材料在模拟生物系统学习与记忆能力方面的挑战，研究人员在双层离子凝胶中引入阳离子 -π 相互作用与自适应离子双电层（IDL）界面。结果表明，该材料可实现敏化、习惯化等仿生功能，能耗低至 0.06 pJ / 脉冲，为软机器人等领域提供新方向。
在智能材料领域，如何让合成材料具备生物系统般的感知、学习和记忆能力一直是难题。传统离子材料如离子凝胶虽在传感功能上取得进展，但学习与记忆能力远不及生物系统，这限制了其在可穿戴设备、软机器人等领域的应用。为突破这一瓶颈，东华大学的研究人员开展了仿生离子凝胶的研究，相关成果发表在《Nature Communications》。
研究人员采用的关键技术方法包括：通过等温滴定量热法（ITC）分析阳离子 -π 相互作用的热力学参数，利用交流阻抗测量验证离子双电层（IDL）的存在，借助有限元建模（FEM）模拟离子在电场下的分布，运用流变学测试和拉伸实验表征材料的力学性能，以及通过电化学工作站记录电压和电流响应等。
仿生自适应离子双电层的设计
受生物神经细胞膜离子通道启发，研究人员在双层离子凝胶中设计了基于阳离子 -π 相互作用的 Janus 界面。阳离子 -π 相互作用使阳离子选择性结合，促进自由阴离子快速响应，而 IDL 界面则促使离子在界面积累，实现缓慢弛豫。等温滴定量热法显示，阳离子 -π 相互作用的焓变（ΔH=-1.9 kJ/mol）和熵变（ΔS=31.8 J/mol?K）表明阴离子解离增强并向界面扩散。交流阻抗结果显示，CPB/NPB 异质结的电容（0.02 μF/cm2）显著低于同质结，证实 IDL 的形成。力学性能测试表明，双层离子凝胶拉伸率达 1603%，断裂韧性 1850 J/m2，兼具自修复（效率 99%）和可重构性，类似 “乐高积木” 组装。
仿生联想学习能力
双层离子凝胶展现出类似生物突触的配对脉冲易化（PPF）行为，其 PPF 指数（A?/A?×100%）随刺激间隔（Δt）缩短而增加，特征时间尺度（τ?=52 ms，τ?=395 ms）与神经元活动相当。通过双输入刺激模拟经典条件反射，经 5 次 “食物（0.8 μA）- 铃声（0.2 μA）” 配对训练后，单独铃声刺激即可触发超过阈值（146 mV）的响应（552 mV），体现联想学习能力。能量消耗仅 0.06 pJ / 脉冲，优于此前报道的流体忆阻器。
时间依赖性联想学习行为
研究发现，离子凝胶可识别刺激时序和间隔（Δt）。当高强度刺激后接低强度刺激时，响应电压（190 mV）高于单一低强度刺激（96 mV），且 Δt 缩短至 0.1 s 时响应增强至 262 mV。通过正负脉冲序列调控，证实离子凝胶可模拟神经活动中的 Bienenstock-Cooper-Munro（BCM）规则，负脉冲可抑制记忆效应，且记忆衰退速率与负脉冲出现顺序相关，体现时间依赖性记忆特性。
仿生多模态记忆
离子凝胶的记忆行为通过开路电压（V?c）动态变化实现，单刺激（50 s, 10 μA）后 90 分钟记忆强度 17%，而经 5 组 100 s 重复刺激后，记忆可持续 5 天（113 h）。傅里叶变换红外光谱（FTIR）和二维相关光谱（2D-COS）显示，记忆过程中 [TFSI]?阴离子从自由态（1056 cm?1）逐渐转为束缚态（1050 cm?1），印证离子弛豫动力学对记忆的调控。3×3 离子凝胶阵列成功实现信息加密，不同刺激时长对应记忆衰退差异，可通过时序解密。
信息感知、处理与记忆的集成
通过串联设计，含微结构的离子凝胶作为压力传感单元，调控无结构离子凝胶的记忆电压。在机器人手臂应用中，高频按压（1.2 Hz）触发离子积累使电压超过阈值，驱动抓取和旋转动作，而低频刺激（0.1 Hz）因离子弛豫无法触发响应，成功模拟捕蝇草的选择性捕捉行为，避免无效能耗。
结论与意义
该研究通过阳离子 -π 相互作用与 IDL 界面的协同调控，首次在软离子材料中实现快速响应与缓慢弛豫的统一，突破传统离子凝胶在学习记忆功能上的局限。所开发的双层离子凝胶不仅具备生物兼容的力学特性（如拉伸、自修复），还能模拟多种生物学习行为，能耗极低。这一成果为软机器人、人机界面和神经形态计算提供了新范式，有望推动智能材料从单纯传感向具备自主决策能力的仿生系统跨越，加速生物智能与人工系统的融合。
