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在材料科学领域，晶格失配阻碍了卤化铅钙钛矿（LHPs）与镧系掺杂纳米颗粒（LnNPs）异质结构的合成。研究人员通过以小于 8nm 的 LnNPs 为晶种，成功制备了 LnNP@LHP 异质结构，证明核心尺寸和高温是关键因素，该成果在光电子等领域有应用潜力。
在材料科学的研究中，卤化铅钙钛矿（LHPs）和镧系掺杂纳米颗粒（LnNPs）因其互补的吸收光谱，在宽带光检测、多通道防伪以及提高光伏效率等领域展现出巨大的潜力，吸引了众多科研人员的目光。然而，当科研人员试图将这两种材料结合形成异质结构时，却遇到了一个棘手的难题 —— 晶格失配。晶格失配就像一道难以跨越的鸿沟，严重阻碍了不同相的两种材料结合形成稳定的异质结构，这也使得 LnNP@LHP 异质结构的相关研究进展缓慢，相关报道少之又少。
为了解决这一关键问题，来自南洋理工大学（Nanyang Technological University）和剑桥大学（University of Cambridge）等机构的研究人员展开了深入研究。他们另辟蹊径，开发出一种全新的策略，成功克服了晶格失配的限制，实现了在 β 相镧系掺杂纳米颗粒（LnNPs）上生长 α 相卤化铅钙钛矿（LHPs） ，制备出了核壳型 NaGdF4@CsPbBr3异质结构。这一成果意义重大，不仅为异质结构的直接生长提供了新的见解，还有望推动光电子学、防伪技术以及光检测等领域的进一步发展。相关研究成果发表在《Nature Communications》上。
在研究过程中，研究人员主要运用了以下几种关键技术方法：一是透射电子显微镜（TEM）及高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）技术，用于观察纳米颗粒及异质结构的形貌和晶格间距；二是 X 射线衍射（XRD）技术，以此来确定样品的晶体结构；三是光致发光光谱（PL）技术，通过测量不同样品的发射光谱，研究荧光变化等光学性质。
研究人员首先利用改进的共沉淀技术合成了光学惰性的 α 相 NaYF4 LnNPs，并以此为晶种生长 CsPbX3（X=Cl，Br，I）纳米晶体（NCs） 。通过 TEM、HRTEM 和 XRD 等技术表征发现，成功形成了 α-NaYF4@CsPbCl3/Br3异质结构，但 α-NaYF4与 CsPbI3组合形成了纳米线超结构（NWSSs）。在研究 α-NaYF4@CsPbCl3/Br3异质结构的荧光变化时发现，该结构导致 CsPbCl3/Br3壳层的有效尺寸变小，影响了发射收敛点（ECP）值。
接着，研究人员尝试用小尺寸的 β 相 LnNPs（β-NaGdF4）为晶种生长 α 相 LHPs（CsPbBr3） ，以克服更大的晶格失配。TEM 和 XRD 结果表明，成功制备出了 β-NaGdF4@CsPbBr3异质结构。对其光学性质研究发现，与纯 CsPbBr3相比，β-NaGdF4@CsPbBr3的 ECP 发生蓝移，带隙也出现蓝移，且瞬态吸收光谱同样蓝移，这表明异质结构中 CsPbBr3壳层的缺陷更少。
随后，研究人员对光学活性的立方 / 六方相 LnNPs 进行研究，以探究 LnNP@LHP 核壳异质结构内的能量转移和表面缺陷钝化情况。分别合成了 α-NaY0.69F4:Yb0.3,Tm0.01和 β-NaGd0.69F4:Yb0.3,Tm0.01 LnNPs，并以此为晶种生长 CsPbBr3形成异质结构。在 365nm 激发下，发现 CsPbBr3吸收紫外光并将能量转移给 Yb3+离子使其在 980nm 发射，β-LnNP@CsPbBr3异质结构的近红外光致发光量子效率（PLQE）更高；在 980nm 激发下，两种异质结构都能产生 CsPbBr3的绿色发射，且 β-LnNP@CsPbBr3异质结构的上转换效率更高。
为了进一步研究核心尺寸对异质结构生长的影响，研究人员合成了不同尺寸的 β 相 LnNPs ，并用于生长 CsPbBr3 。结果发现，小于 8nm 的 LnNPs 能够形成核壳异质结构，而大于 8nm 的 LnNPs 则无法形成，这证明核心 LnNPs 的尺寸是异质结构形成的关键因素。
综上所述，研究人员通过以小于 8nm 的 LnNPs 为晶种，成功解决了异质结构合成中晶格失配这一主要瓶颈，制备出了核壳型 LnNP@LHP 异质结构。研究证明，核心尺寸小于 8nm 以及较高的反应温度是形成 LnNP@LHP 核壳异质结构的决定因素，而非 LHP 和 LnNP 之间的晶相失配。β-LnNPs 在 365nm 下的下转换和 980nm 下的上转换中表现出增强的双向能量转移，且直接在 LnNPs 上包覆 CsPbBr3利用了 LHP 对表面缺陷的高耐受性，提高了光学性能。这一研究成果为异质结构的合成提供了新的思路，有望推动其在光电器件、X 射线检测、高效光伏以及防伪等多个领域的广泛应用，为相关领域的发展注入新的活力。
