晶面工程助力 Ru/SrTiO3在光热耦合 CO2加氢反应中大放异彩

为解决 CO2加氢需高温高压的问题，研究人员开展了 Ru/SrTiO3纳米片（STO-NS）光热耦合 CO2加氢研究。结果显示该催化剂能在低温常压高效催化，为 CO2转化提供新途径。

　　

研究背景

在当今时代，能源问题和环境危机如同一对紧密交织的 “孪生恶魔”，严重威胁着人类的可持续发展。随着全球经济的迅猛发展，能源消耗呈直线上升趋势，传统化石燃料的大量燃烧，就像一场永不停歇的 “碳排放盛宴”，导致二氧化碳（CO₂）排放量急剧增加。过量的 CO₂排放如同给地球裹上了一层越来越厚的 “棉被”，加速了温室效应，使得冰川加速融化、海平面不断上升，许多沿海地区面临着被淹没的危险，人类的生存环境岌岌可危。

为了应对这一严峻挑战，实现碳中和成为全球科研人员共同追逐的目标。将 CO₂加氢转化为高价值的化学品，如甲醇（CH₃OH）、甲烷（CH₄）等，被视为实现碳中和的一条重要途径。然而，CO₂是一个极为 “顽固” 的分子，其 C=O 键的结合能高达 750kJ/mol，就像一把坚固的 “大锁”，要想打开它，通常需要高温（200 - 800°C）和高压（1.0MPa - 5.0MPa）的反应条件，这不仅对反应设备要求苛刻，还增加了生产成本，限制了大规模的工业应用。

此前，虽然利用太阳能进行 CO₂加氢的研究取得了一些进展，但大多是在封闭反应器中进行，且需要高压环境，这些条件在实际工业生产中很难实现。因此，开发一种能在低温常压下高效催化 CO₂加氢的催化剂，并采用连续流动反应器进行反应，成为了科研人员亟待攻克的难题。

在这样的背景下，国内研究人员开启了探索之旅，他们的研究成果发表在了《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上，为解决 CO₂加氢难题带来了新的曙光。

研究方法

研究人员采用了两种关键技术方法。一是通过溶剂热法合成了 SrTiO₃纳米片（STO-NS），再利用沉积 - 沉淀（DP）法制备了 Ru/SrTiO₃催化剂（Ru/STO-NS）。二是通过多种测试手段，如 X 射线吸收光谱（XAS）、扫描透射电子显微镜（STEM）成像、光致发光（PL）测量等，对催化剂进行表征和性能测试。

研究结果

1. 催化性能研究：研究人员首先测试了不同 Ru 负载量（0.2 - 2.0wt.%）的 Ru/STO-NS 催化剂在 200 - 360°C 温度范围内的光热加氢催化性能。结果发现，在光（本文中为紫外 - 可见光照，UV - Vis）的作用下，不同 Ru 负载量的催化剂对 CO₂的转化率均有所提高，且光热耦合在低温（200 - 280°C）时的效果尤为显著。这表明在低温条件下，光能和热能的协同作用对催化反应有着重要影响。
2. 晶面作用研究：与 STO {100} 晶面相比，以 Sr - O - Ti 终止的 STO {110} 晶面展现出独特的优势。它不仅有利于激活 CO₂分子，还能牢固地锚定 CO 中间体，从而确保了高达近 100% 的 CH₄选择性。这一发现揭示了晶面结构对催化选择性的关键调控作用。
3. 表面等离子体共振效应研究：Ru 纳米颗粒的局部表面等离子体共振效应发挥了神奇的作用。它产生了大量的局部热点和光生电子，这些光生电子可用于激活氢原子（H），促进 H 原子在金属 - 载体界面的扩散，极大地提高了催化活性。在温和条件（280°C，0.1MPa）下，通入流动的 CO₂并引入光照，反应速率竟然提高了一倍。

研究结论与讨论

综上所述，研究人员成功制备了具有暴露 {110} 晶面的半导体 SrTiO₃纳米片负载 Ru 催化剂（Ru/STO-NS），用于光热耦合 CO₂加氢反应。该催化剂在相对温和的条件下，即在连续流动的 CO₂中，通过引入光照，显著提高了 CO₂加氢活性，使反应速率翻倍，同时保持了近 100% 的 CH₄选择性。

这项研究的意义重大。从学术角度来看，它揭示了载体晶面工程在光热耦合 CO₂加氢反应中的重要作用，为理解催化剂的构效关系提供了新的视角。从应用层面来说，为实现 CO₂在低温常压下高效转化为高附加值化学品提供了一种可行的策略，有望推动相关工业生产朝着绿色、可持续的方向发展，为缓解全球能源和环境问题提供了新的技术支撑，为实现碳中和目标注入了新的动力。