Au 纳米颗粒引发等离子体电子和热效应助力高效光电化学水氧化：开启催化应用新征程

光电化学（PEC）水氧化受限于 4 电子转移和光生载流子传输难题，Ta3N5应用也受限。研究人员制备 Au 纳米颗粒（AuNPs）修饰 Ta3N5多层光阳极。结果提升了 OER 性能，还量化了 LSPR 中电子和热效应贡献。为 LSPR 催化应用提供新思路。

　　在能源研究领域，光电化学（PEC）水氧化一直是个热门但又充满挑战的课题。水氧化过程涉及 4 电子转移，这一复杂的过程就像一场精密的接力赛，每一个电子的传递都至关重要，然而目前它却面临着重重阻碍。同时，光生载流子的运输也困难重重，就好比是交通拥堵，使得整个反应效率大打折扣。

钽氮化物（Ta₃N₅）本是一种极具潜力的光吸收材料，它有着合适的能带位置，理论上能实现很高的太阳能转换效率，就像是一位怀揣着巨大潜力的运动员，本应在赛场上大放异彩。但无奈其内部存在着一些 “小毛病”—— 固有体缺陷，这导致光生载流子容易快速复合，就像两个本该携手前进的伙伴，却总是很快就分开，使得 Ta₃N₅在实际应用中受到了极大的限制。

为了解决这些棘手的问题，国内研究人员踏上了探索之旅。他们精心设计并开展了一项关于利用 Au 纳米颗粒（AuNPs）引发等离子体电子和热效应，以实现高效光电化学水氧化的研究。

研究人员通过一系列巧妙的操作，制备出了一种集成的 AuNPs@NiFeCoO_x/Ta₃N₅/Ti_xAl_y光阳极。他们利用能带工程和表面修饰技术，就像是给这个光阳极精心打造了一套 “装备”，让它能够更好地发挥作用。

在实验过程中，研究人员运用了多种技术方法。首先是材料制备技术，他们通过电子束（EB）蒸发和溅射等方法，在石英基底上构建出复杂的多层结构。其次是表征技术，利用各种手段对制备的材料进行结构和性能表征，从而深入了解材料的特性。

研究结果令人惊喜。他们成功实现了令人鼓舞的光电流密度，在 1.23 V_RHE下达到了 12.1 mA cm^?2 ，同时还获得了极低的起始电位（在 0.2 mA cm^?2时为 0.257 V_RHE）。这表明他们制备的光阳极在光电化学水氧化反应中表现出色，大大提升了反应效率。

进一步研究发现，AuNPs 能够吸收特定波长的太阳光谱，引发局部表面等离子体共振（LSPR）。这种共振产生了等离子体电子和热效应，从动力学和热力学两个方面加速了反应进程。从动力学角度看，它产生了高能电子，提高了光生载流子的密度；从热力学角度看，它提升了表面局部温度，降低了反应的活化能。

研究人员还对 LSPR 中的电子和热效应进行了量化和比较。结果发现，随着辐射功率的增加，等离子体电子效应的贡献比例越来越大。在 500 mW cm^?2的辐射功率下，电子效应的贡献甚至达到了 69.4%，比热效应高出 38.8%。这一发现揭示了在提升反应活性方面，电子效应通过注入高能光电子对载流子动力学的促进作用，比热效应通过电子云振荡降低活化能的作用更为显著。

这项研究成果发表在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上，具有重要的意义。它不仅为解决光电化学水氧化的难题提供了新的策略，还深入揭示了 LSPR 中电子和热效应的作用机制。这将为后续的研究指明方向，有助于科研人员开发出更高效的光阳极材料，推动光电化学领域的发展，为实现可持续能源转化和利用提供有力的支持 。同时，研究中所采用的方法和得到的结论，也为其他相关领域的研究提供了宝贵的参考，有望激发更多创新性的研究思路和成果。