纳米限域空间内阴极主导的电芬顿降解PFOA新机制:突破传统阳极依赖的污染物治理范式

【字体: 时间:2025年04月22日 来源:Applied Catalysis B: Environment and Energy 20.3

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  为解决传统异相电芬顿(EF)系统中活性氧(ROS)生成不足、寿命短及贵金属阳极依赖等问题,研究人员通过氮掺杂碳电极构建纳米限域空间,显著提升•OH和•O2-浓度,实现单阴极高效降解全氟辛酸(PFOA),为复杂水体污染物治理提供新策略。

  

研究背景
持久性有机污染物(POPs)通过水循环在自然界扩散累积,其中全氟辛酸(PFOA)因碳氟键的高稳定性成为治理难点。传统异相电芬顿(EF)技术依赖贵金属阳极且活性氧(ROS)利用率低,自由基寿命仅10-6-10-9秒,导致污染物降解效率受限。现有研究多通过阳极氧化间接降解PFOA,而直接利用阴极生成ROS驱动的降解机制尚未突破。

研究机构与方法
陕西某高校团队以壳聚糖和纤维素纳米纤维为骨架,结合分子印迹技术(MIT)和原位氮掺杂,制备了具有PFOA特异性吸附的CSF-MIP-800氮掺杂碳电极。关键技术包括:扫描电镜(SEM)表征材料形貌、X射线光电子能谱(XPS)分析元素价态、电子顺磁共振(EPR)检测自由基种类,以及电化学工作站评估催化性能。

研究结果
1. CSF-MIP-800的表征
SEM显示材料经交联和印迹后表面粗糙度增加,形成与PFOA分子结构互补的纳米限域空间。XPS证实吡啶氮和石墨氮协同催化位点的存在,EPR检测到•OH和•O2-浓度提升2-3倍。

2. 单阴极EF系统性能
在无阳极参与条件下,PFOA降解率可达92%。纳米限域空间将ROS与污染物质传距离缩短至纳米级,吡啶氮促进H2O2分解为•OH,石墨氮增强电子转移效率。

3. 实际应用潜力
该系统在含干扰离子的复杂水体中仍保持高效降解,且无金属溶出风险,为工业废水处理提供绿色方案。

结论与意义
该研究首次实现单阴极EF系统对PFOA的直接降解,突破传统阳极依赖模式。纳米限域空间设计为ROS高效利用提供新思路,分子印迹技术赋予材料靶向吸附能力。论文发表于《Applied Catalysis B: Environment and Energy》,为持久性污染物治理开辟了非金属催化新路径,对水资源保护具有重要实践价值。

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