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二氧化钒（VO?）绝缘体 - 金属相变（IMT）的主导因素长期存在争议。研究人员运用超宽带飞秒泵浦探测光谱技术开展相关研究，发现 VO?在光激发后 10 fs 内转变为不良金属相，100 fs 内完成相变，还揭示了结构和电子变化机制，为研究量子材料提供了新方法。
在凝聚态物理的神秘世界里，二氧化钒（VO?）的绝缘体 - 金属相变一直是个让人着迷又困惑的谜题。想象一下，一种材料在不同条件下能像变身一样，从绝缘状态变成导电的金属状态，这背后的原理是什么呢？科学家们对此争论了半个多世纪。有人认为是结构变化起主导作用，也有人觉得电子因素才是关键。过去的研究中，超快光谱技术本是探索这个谜题的有力武器，可它要么只能探测到结构或电子其中一方的变化，要么时间分辨率不够高，就像带着镣铐跳舞，总是差那么一点意思，无法真正揭开 VO?相变的神秘面纱 。
为了攻克这个难题，来自英国赫瑞瓦特大学（Heriot-Watt University）、西班牙光子科学研究所（ICFO - Institut de Ciencies Fotoniques）等多个研究机构的研究人员踏上了探索之旅。他们的研究成果发表在《Nature Communications》上，为我们带来了全新的认知。
研究人员开展的是关于二氧化钒光诱导绝缘体 - 金属相变的研究。他们利用了超宽带飞秒泵浦探测光谱技术，这种技术就像是给微观世界的变化装上了一台超级高速摄像机，能以约 5 fs 的超高分辨率，同时探测从深紫外到红外的光谱，从而全方位观察 VO?在相变过程中电子和结构的变化。
研究结果令人惊喜。在实验中，研究人员用中心波长约 610 nm 的飞秒泵浦脉冲激发 VO?，并用超连续谱探测样品的反射率变化。他们发现，光激发后 10 fs 内，VO?就变成了不良金属相，电子散射时间极短，只有 0.1 fs。而且，在接下来的 100 fs 内，电子结构经历了复杂的演变，出现了瞬态半金属状态。
从 Drude 响应来看，光激发后自由载流子密度比热金属相高约 50% ，随后单调衰减，阻尼系数高达 6.6 eV，对应极短的电子散射时间，这意味着电子 - 电子相互作用很强。但电子 - 空穴复合却没有因此快速发生，而是存在一个约 100 fs 的弛豫时间，这是因为费米能级附近存在态密度（DOS）瓶颈。
再看钒 3d 能带的动力学，O??→d?和 O??→π* 跃迁的变化显示，d?带在光激发后准瞬时崩塌，但 30 fs 后又出现了变化，带隙部分重新打开，VO?变成了瞬态半金属。这种变化和结构的演化密切相关。
通过张量网络（TN - MF）模拟和密度泛函理论（DFT）计算，研究人员发现结构转变比线性声子模式快得多，单斜相的两种结构畸变在不同的亚 50 fs 时间尺度上消失。而且，模拟结果还解释了电子态复杂演化的原因，d?带对二聚体的位移和倾斜很敏感，而 π* 轨道则受倾斜或载流子弛豫的影响。
研究结论表明，光激发能使 VO?在 10 fs 内发生纯电子带隙崩塌，转变为单斜金属态，随后由于晶体场分裂等因素，出现半金属态。离子在强电子 - 晶格耦合作用下，向金红石相位置移动，100 fs 后结构完全弛豫，系统接近热金属态。
这项研究意义重大。它不仅解决了 VO?绝缘体 - 金属相变长期以来的争议，让我们清楚地了解到相变过程中电子和结构的变化机制，还证明了超宽带飞秒光谱技术在研究量子材料非平衡态方面的强大能力。这为未来研究其他具有强耦合特性的材料提供了新的思路和方法，也许在更多的量子材料中，还有许多未被发现的奥秘等待着我们去探索。
在技术方法上，研究人员主要运用了超宽带飞秒泵浦探测光谱技术，通过孤子自压缩和共振色散波发射产生探测光谱；还使用了张量网络模拟和密度泛函理论计算，从理论上分析相变过程。实验样本为在蓝宝石衬底上制备的约 45 nm 厚的 VO?薄膜 。
总之，这项研究为凝聚态物理领域关于二氧化钒相变的研究画上了浓墨重彩的一笔，也为后续相关研究开辟了新的道路，让我们对量子材料的奇妙世界有了更深入的认识。
