半导体集成铁电隧道结的疲劳机制突破：BiFeO3/GaAs界面氧空位调控实现超长循环稳定性

本期推荐：针对硅基铁电隧道结(FTJ)的疲劳失效难题，中国科学院团队通过系统研究BiFeO3(BFO)与不同半导体(Si/GaAs/Ge)集成的FTJ性能，首次揭示氧空位积累导致晶格坍塌的原子级疲劳机制。研究发现BFO/GaAs FTJ具有>108次循环的卓越抗疲劳特性，其性能接近外延氧化物FTJ(>109次)，为开发高可靠性非易失性存储和神经形态计算器件提供了新思路。

　　在人工智能和物联网时代，非易失性存储器正面临性能瓶颈的严峻挑战。铁电隧道结(FTJ)因其结构简单、功耗低和读写速度快等优势，被视为下一代存储器和神经形态计算的核心器件。然而，当这类氧化物器件与传统半导体集成时，反复读写导致的"疲劳"现象——即电阻开关性能的持续退化，成为制约其实际应用的阿喀琉斯之踵。特别是硅基FTJ通常仅能维持10⁵次循环，远低于外延氧化物FTJ的10⁹次水平。这种性能鸿沟背后隐藏着怎样的微观机制？如何通过材料选择突破这一限制？这成为学术界和产业界亟待解决的关键科学问题。

中国科学院的研究团队在《SCIENCE ADVANCES》发表的重要工作中，创新性地采用分子束外延(MBE)生长6个晶胞厚的BiFeO₃(BFO)薄膜，通过牺牲层转移技术将其与Si、GaAs等半导体集成，构建金属-铁电体-绝缘体-半导体(MFIS)结构的FTJ器件。研究综合运用像差校正扫描透射电镜(STEM)、电子能量损失谱(EELS)和压电力显微镜(PFM)等先进表征手段，结合电学性能测试和成核限制开关(NLS)模型分析，系统揭示了界面氧空位调控的抗疲劳机制。

研究结果部分，首先通过微观结构表征确认了BFO与半导体间的原子级锐利界面。高角度环形暗场(HAADF)-STEM图像显示，原始BFO/Si和BFO/GaAs具有相似的伪立方结构和初始极化状态。电学测试表明两类器件均展现>10³的R_ON/R_OFF比和良好保持特性，但疲劳测试揭示出显著差异：GaAs-FTJ在300ns脉冲下可维持>10⁸次循环，比Si-FTJ(>10⁶次)高两个数量级。

原子尺度疲劳分析部分，STEM-EELS联合分析发现：疲劳后BFO底部出现晶格坍塌区域(region II)和保留钙钛矿结构的区域(region I)。Fe L_2,3边分析显示Si-FTJ中Fe价态降低更显著(3.1→2.6+)，对应更厚的非晶氧化层(3.1nm vs GaAs-FTJ的2.7nm)，表明硅更强的氧亲和力导致更多氧空位积累。Ge-FTJ的对比实验进一步验证弱氧亲和力半导体的抗疲劳优势。

铁电与畴动力学部分，疲劳后PFM相衬度显示GaAs-FTJ仍保留~100°相位差，而Si-FTJ仅剩~20°。NLS模型分析表明，Si-FTJ需要更高激活场(4.94V/nm vs 3.85V/nm)和更长平均开关时间(1.95×10^-7s vs 7.8×10^-8s)，证实氧空位对畴翻转的阻碍作用。

这项研究首次从原子尺度阐明了半导体集成FTJ的疲劳机制：反复极化翻转导致氧空位在BFO/半导体界面聚集，引发晶格坍塌和铁层形成。通过选择弱氧亲和力半导体(GaAs/Ge)，可有效抑制氧空位生成，使抗疲劳性能提升100倍。该发现不仅为设计高耐久性FTJ提供了材料选择准则，更建立了界面氧化学环境调控的新范式，对推动铁电器件在存算一体芯片中的应用具有重要指导意义。特别值得注意的是，BFO/GaAs FTJ的性能已接近外延氧化物器件水平，这为突破传统硅基集成的性能瓶颈开辟了新路径。