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为探究强电子相关性在二维电子系统中的产生机制，尤其是在掺杂带绝缘体时如何克服屏蔽效应，研究人员对有机半导体进行研究。通过电双层（EDL）掺杂，发现高度掺杂有机二维空穴气存在强电子相关性，该发现有助于理解相关量子力学电子相，意义重大。
在现代凝聚态物理学领域，二维电子系统中的强电子相关性一直是备受瞩目的研究热点。它如同一个神奇的 “幕后推手”，能催生多种奇异的量子态，像莫特绝缘体（Mott insulators）、电荷序（charge orders）以及高温超导（high-temperature superconductivity） 等。这些特殊的电子态，若没有强电子相关性的参与，就仅仅是普通的费米简并金属。然而，长期以来，强电子相关性究竟是如何产生的，特别是在对带绝缘体进行掺杂时，它怎样突破屏蔽效应的阻碍，一直是未解之谜，这也成为了该领域科研人员迫切想要攻克的难题。
为了深入探索这些问题，来自日本东京大学、筑波大学等机构的研究人员开展了一项极具创新性的研究。他们将目光聚焦于有机半导体，借助先进的实验技术，对其电子系统展开了细致的研究。最终，研究取得了重大突破，相关成果发表在《Nature Communications》杂志上。这一研究成果不仅为我们理解二维电子系统中的强电子相关性提供了全新的视角，也为后续的科研工作开辟了新的方向，在凝聚态物理领域具有重要的理论和实践意义 。
在本次研究中，研究人员主要运用了以下几种关键技术方法：一是通过特定的量子阱分子（C8-DNBDT）制备单分子层薄膜，构建电双层晶体管（EDL transistors），以此实现对载流子的可控掺杂；二是利用磁输运测量技术，在不同温度和磁场条件下，精确测量样品的电学性质；三是运用基于 Poisson–Schr?dinger 方程的计算方法，对空穴分布进行理论模拟。
1. 器件制备和测量设置
研究人员首先采用一次性印刷工艺，在涂有聚对萘二甲酸乙二酯（PEN）的衬底上制备了C8-DNBDT 的双分子层薄膜。接着，通过阴影掩模沉积金和铬，构建出电双层晶体管的霍尔条形几何结构。随后，将包含离子液体和共聚物薄膜的离子液体凝胶层压在上面。在半导体晶体中，共轭分子核在 bc 平面内形成二维有序的人字形结构。在进行磁输运测量前，研究人员先对样品进行充电，并在 220K 至 250K 的温度范围内缓慢施加侧栅电压（VSG） ，同时持续监测样品的电导率，以确保半导体未受到明显损伤。通过计算发现，在高电场作用下，空穴载流子仅存在于与阴离子层接触的第一个量子阱中。
2. 霍尔系数的异常温度依赖性
研究人员对不同侧栅电压（VSG）下C8-DNBDT 的薄层电阻率（ρsheet）和霍尔系数（RHI）的温度依赖性进行了研究。在低掺杂区域（∣VSG∣<2.8V），霍尔系数在 100K 以上几乎不随温度变化，此时可以通过霍尔系数估算空穴载流子浓度，且估算结果与预期相符，这表明该区域的 EDL 电容为8.6μFcm?2。然而，在高掺杂区域（∣VSG∣>2.8V），180K时(eRH)?1与∣VSG∣的线性关系偏离，霍尔系数也出现显著的温度依赖性，这与费米简并正常金属态的模型相悖。通过对归一化霍尔系数的分析发现，在较高∣VSG∣时，霍尔系数在较宽温度范围内呈现出异常的温度依赖性，这表明在高度掺杂的有机二维空穴气中可能存在强电子相关性。
3. 多种奇异电子相的观测
研究发现，在无机和有机化合物中，当掺杂水平接近半满带时，会出现各种奇异的电子相。但本次研究中，样品的掺杂水平远离半满带。由于有机半导体分子轨道的波函数比无机超导体的 d 轨道更扩展，预计其 onsite 库仑排斥会被抑制，与相邻的 off-site 库仑排斥相当。通过计算自旋和电荷磁化率，研究人员推测实验中观察到的异常特征可能源于处于电荷序不稳定边缘的强相关电子态。与以往研究不同，本次利用 EDL 晶体管的优势在于可以在同一样品上广泛改变载流子浓度，减少了外部因素的影响。
4. 霍尔迁移率的温度依赖性
研究人员对霍尔迁移率（μHall=σsheerRH）的温度依赖性进行了研究。结果发现，尽管霍尔系数具有非常规的温度依赖性，但霍尔迁移率在 180K 至 5K 之间随温度降低而增加，类似于典型的简并二维电子系统。在低∣VSG∣（<2.8V）和较高温度（>100K）时，霍尔迁移率几乎与p（=(eRH)?1）无关，表明此时电荷传输性质主要由电子 - 声子散射主导。然而，随着温度降低和∣VSG∣增加，电子态逐渐偏离正常金属态，霍尔迁移率的VSG和T依赖性变得复杂。在 20K 以下，当观察到负的dρsheet/dT时，霍尔迁移率在冷却时并未降低，这可能意味着由于电子相关性的演化，在较低温度下费米能级处的态密度因赝能隙（pseudo-gap）的打开而降低。
5. 平均自由程和相位相干长度
研究人员对强相关二维有机空穴气在VSG=?3.2V（p=1.1×1014 cm?2）时的磁导率（MC）进行了研究。在零磁场附近观察到显著的正磁导率，这与弱定位模型（Hikami–Larkin–Nagaoka，HLN）公式相符。通过拟合磁导率数据，得到相位相干长度（L?）随温度降低以T0.5的形式增加，在 5K 时超过 10nm。同时，研究人员还计算了非弹性平均自由程（lie≡vτie）和平均自由程（l≡vτ），结果表明它们的温度依赖性相互吻合，支持了利用相对温度独立的霍尔迁移率估算弹性和非弹性散射时间的有效性。
在本次研究中，研究人员通过电双层掺杂技术，在具有缺陷 - free 量子阱结构的C8-DNBDT 单晶半导体中实现了高达1014 cm?2的高载流子密度。研究发现，即使在空穴浓度远低于半满带的情况下，该有机二维空穴气中依然存在强电子相关性，这与传统的费米简并金属态有显著偏差，可能是由于潜在的电荷序不稳定性导致的。这种强电子相关性在较低的空穴浓度下就已显现，随着掺杂水平的增加，从包含电子 - 电子相互作用的弱定位行为逐渐演变为具有潜在电荷序不稳定性的强电子相关状态。
此外，研究还揭示了有机小分子半导体的窄带特性使得 off-site 库仑能能够有效地与费米简并系统中常见的屏蔽效应相抗衡，这为奇异电子相在与莫特绝缘体中显著不同的空穴浓度下出现提供了可能。这一研究成果不仅为理解有机半导体中的电子相关性提供了重要依据，也为开发新型有机电子器件和探索量子材料的新特性奠定了坚实基础，在凝聚态物理和有机电子学领域具有重要的科学价值和应用前景。
