调控三层全碳电极以提升 CsPbI3钙钛矿太阳能电池性能：迈向高效稳定光伏新征程

为解决碳基钙钛矿太阳能电池（c-PSCs）效率欠佳、金属电极不稳定及热稳定性差等问题，研究人员设计了三层全碳电极（F-CE）用于 n-i-p 型钙钛矿太阳能电池。结果显示，基于该电极的无机 CsPbI3电池认证效率超 19%，且热稳定性优异，为实现高效稳定的 c-PSCs 提供了新途径。

　　钙钛矿太阳能电池（Perovskite solar cells，PSCs）在近年来可谓是光伏领域的 “新星”，其发展速度之快令人惊叹，短短时间内，功率转换效率（Power conversion efficiency，PCE）就从 3.8% 飙升至 26.7% 。众多研究团队和企业纷纷投身其中，尝试各种技术升级，试图让这颗 “新星” 更加闪耀。然而，PSCs 的稳定性问题却如同一朵 “乌云”，笼罩在其发展的道路上。

对于 n-i-p 型 PSCs 而言，金属背电极及其相关界面的不稳定性是个棘手难题。常见的金属电极，像银（Ag）会与碘离子发生化学反应，导致化学性质不稳定；而相对稳定的金（Au）电极，成本却高得离谱，在实际应用中经济可行性差。碳电极（Carbon electrodes，CEs）因成本低、疏水性好、化学性质稳定、材料来源丰富且适用于非真空制造技术等优点，成为极具潜力的替代选择。但目前碳基 PSCs 的 PCE 仍落后于相应的 Au 基 PSCs，而且吸收的太阳能进行非光电转换会使电池工作温度升高，进而导致性能下降，这一问题也常被忽视。因此，迫切需要开展针对性研究，同时提升 CEs 的电学性能、改善界面接触并增强热稳定性。

在此背景下，中国科学院物理研究所可再生能源重点实验室等机构的研究人员展开了深入研究。他们设计了一种由大孔碳层、高导电石墨层和薄致密碳层组成的三层全碳电极（F-CE），并应用于 n-i-p 结构的 PSCs 中。该研究成果发表在《Nature Communications》上，为解决碳基 PSCs 的现有问题带来了新的曙光。

研究人员为开展此项研究，主要运用了以下关键技术方法：通过热压法将 F-CE 与空穴传输层（Hole transport layer，HTL）紧密接触；采用多种表征手段，如扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、原子力显微镜（AFM）、开尔文探针力显微镜（KPFM）等对材料和器件的形貌、界面特性进行分析；利用太阳能模拟器结合源表测量电流密度 - 电压（J-V）特性，以此评估电池的光伏性能；借助有限元模型（FEM）进行热模拟，探究电池的散热性能。

下面来详细看看研究结果：

• 设计三层全碳电极（F-CEs）：为解决 c-PSCs 中 CE 及相关界面的能量损失问题，研究人员设计了 F-CE。制备了单层、双层 CE 作对比，F-CE 是在双层 CE 基础上，于石墨纸另一侧沉积致密碳膜得到。大孔碳膜与 spiro-OMeTAD 层直接接触，且对大孔碳膜进行碳量子点（Carbon quantum dots，CQDs）修饰。结果发现，CQDs 修饰能改善 F-CE/spiro-OMeTAD/CsPbI₃界面的能量对齐，降低碳电极的串联电阻，提升界面接触性能，使基于 F-CE 的 CsPbI₃PSCs 平均效率从 16.54% 提高到 18.72%。
• F-CE/spiro-OMeTAD 界面特性：通过自设计的拉脱粘附测试证实，F-CE 与 HTL 的接触紧密，粘附力达到 3.6 N/cm，远高于 HTL/Au 接触的粘附力。从表面形貌和接触电位差（Contacting potential difference，CPD）变化可知，热压处理能使 F-CE 与 HTL 相互嵌入，提高界面稳定性。
• 光伏性能：基于 F-CE 的无机钙钛矿 PSCs 取得了优异的光伏性能。小面积（0.089 cm²）冠军电池的 PCE 达到 19.68%，短路电流密度（Short - circuit current density，J_sc）、开路电压（Open - circuit voltage，V_oc）和填充因子（Fill factor，FF）分别为一定值，稳态 PCE 为 19.23%；1 cm²电池的 PCE 为 18.14%。此外，该 F-CE 技术在混合 PSCs 中也表现出色，PCE 可达 23.5%。瞬态光电流（Transient photocurrent，TPC）等测试表明，F-CE 结构有利于界面电荷转移。
• F-CEs 的辐射冷却性能研究：实验对比发现，F-CE 能使电池表面温度降低约 10°C。理论模拟显示，电池工作时会吸收大量太阳能并产生热量，若电极能进行热辐射，可有效降低电池温度。研究还对不同电极的散热性能进行了量化，F-CE 的发射率（Emissivity，ε）高达 0.99，接近理想黑体，表明其热辐射能力强。但在实际应用中，需选择合适的封装材料以充分发挥其散热效果。
• 基于 F-CE 的 CsPbI₃PSCs 稳定性测试：在多种稳定性测试中，F-CE 表现优异。未封装电池中，CsPbI₃薄膜的环境相稳定性显著增强；在最大功率点（Maximum power point，MPP）工作、连续光照老化、高低温循环以及不同光照强度等测试条件下，F-CE 基电池的 PCE 保持率均高于 Au 基电池，展现出良好的稳定性。

研究结论表明，研究人员成功开发的三层 F-CE 不仅具有良好的界面接触能力和电学性能，还具备高效的散热性能。基于该电极的无机 CsPbI₃电池认证效率超过 19%，是目前碳基 CsPbI₃电池的最高效率。F-CE 的辐射冷却效应可使电池工作温度降低约 10°C，显著增强了 PSCs 的热稳定性，基于 F-CE 的 CsPbI₃PSCs 在连续运行 2000 小时后几乎没有效率衰减，在不同光照条件下也表现出良好的稳定性。这项研究为提升 CsPbI₃PSCs 的 PCE 和热稳定性提供了一种简单有效的策略，为碳基 PSCs 的发展开辟了新方向，有望推动钙钛矿太阳能电池在实际应用中的广泛普及。