CsCr3Sb5中电子关联与起始平带：揭开新型 kagome 超导体的电子奥秘

为探究 kagome 材料电子结构及相关性质，研究人员对 CsCr3Sb5开展研究。利用高分辨率角分辨光电子能谱（ARPES）和从头算计算，发现其为强关联 Hund 金属，有起始平带。这为理解其新奇性质提供电子基础，与弱关联 A V3Sb5形成对比。

　　在材料科学的奇妙世界里，kagome 材料一直是科研人员关注的焦点。这类材料有着独特的晶格结构，由角共享的三角形网络构成，就像精心编织的神秘图案。它蕴含着丰富而迷人的物理性质，自旋液体态、拓扑量子相、分数量子霍尔效应等，仿佛是一座等待挖掘的宝藏矿山。

然而，目前对 kagome 材料的研究仍存在不少问题。虽然发现了许多具有特征性 kagome 电子结构的材料，但对其内在的与 kagome 相关的多体基态的研究还远远不够。其中一个关键原因是，材料中的平带通常离费米能级（E_F）较远，这使得平带对系统电子性质的影响难以深入探究。以 A V₃Sb₅（A = K, Rb, Cs）为例，它虽展现出诸多新奇性质，如非常规超导性与电荷密度波（CDW）之间的相互作用和竞争等，但其中的平带距离 E_F较远，且其属于非磁性和弱关联体系，限制了对更丰富物理现象的研究。

为了深入了解 kagome 材料的电子结构，探索其中的奥秘，清华大学、浙江大学、牛津大学等多个研究机构的研究人员共同开展了一项针对 CsCr₃Sb₅的研究。该研究成果发表在《Nature Communications》上，为相关领域的发展带来了新的曙光。

研究人员为开展此项研究，主要运用了以下关键技术方法：通过自熔法生长 CsCr₃Sb₅单晶，利用 X 射线衍射、能量色散 X 射线光谱、电阻率和磁化率测量对其进行表征；采用基于同步辐射的 ARPES 测量和激光 ARPES 测量，获取电子结构信息；运用密度泛函理论（DFT）和动态平均场理论（DMFT）进行计算研究。

研究结果

1. CsCr₃Sb₅的基本电子结构：CsCr₃Sb₅具有类似 A V₃Sb₅的层状结构，空间群为 P6/mmm。在每个晶胞中，Cr 原子构成二维 kagome 晶格，Sb 原子位于六边形中心。与 CsV₃Sb₅相比，CsCr₃Sb₅的范霍夫奇点（vHS）和狄拉克费米子离 E_F更远，其费米能级附近色散带带宽更小，且存在靠近 E_F的平带。计算得到的三维费米面显示，在 k₁=0（Γ 点）处有近圆柱形电子口袋和两个体积相似的圆柱形空穴口袋，在 k_||=0.66 ?^-1（Mˉ点）附近有扭曲的圆柱形电子口袋。实验测量的费米面证实了其电子结构的准二维性。
2. E_F附近的起始平带：实验发现了靠近 E_F的平带，其带底位于 E_F以下约 80 meV，该平带可能对 CsCr₃Sb₅的输运性质和电子比热系数有重要贡献。DFT + DMFT 计算表明，电子关联效应使平带靠近 E_F并发生强烈重整化，证实了 CsCr₃Sb₅是具有起始平带的强关联 Hund 金属。
3. 密度波状转变时增强的散射率：虽然在 CsCr₃Sb₅的密度波状转变（约 55 K）时未观察到明显的能带折叠、分裂或移动迹象，但激光 ARPES 测量发现，在转变温度以上，电子散射率显著增强，这可能是由于涨落效应增强，解释了该材料在高温下类似半导体的行为。

研究结论和讨论部分指出，用铬替代钒极大地改变了 A V₃Sb₅的电子结构，使 CsCr₃Sb₅成为探索非常规超导性和磁性等相关物理的理想材料。起始平带和强电子关联为理解其新奇性质提供了电子基础，如大有效质量、磁性和非常规超导性。Hund 耦合与起始平带的协同作用增强了轨道相关的电子关联效应，起始平带还可能促进类似 Kondo 效应。此外，Hund 耦合导致磁性矩的局域化和 Cr 3d 态的非相干性，随着温度降低，系统有望经历从非相干到相干的转变。这项研究为深入理解 CsCr₃Sb₅的新奇性质提供了关键信息，与弱关联、非磁性的 A V₃Sb₅化合物形成鲜明对比，为相关领域的进一步研究奠定了坚实基础，推动了 kagome 材料在凝聚态物理和超导领域的发展 。