无线电位法揭示热化学多相催化的电化学奥秘:开启催化机制研究新大门
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时间:2025年04月03日
来源:Nature Catalysis 42.9
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为解决热化学催化剂(尤其是负载在电绝缘体上的)电位难以量化,阻碍统一理解电化学极化在热化学催化中作用的问题,研究人员开展了量化负载在绝缘体上金属催化剂电化学电位的研究。结果揭示了不同载体负载 Pt 催化剂上甲酸氧化脱氢的速率 - 电位关系及失活模式,有助于深入探究热化学催化中电化学极化的作用。
在液体介质中,催化剂的电化学电位(electrochemical potential)决定了催化的自由能状态,对于负载在导电材料上或连接外部电路的催化剂,其电位很容易测量。然而,负载在电绝缘体上的热化学催化剂的电位难以量化,这阻碍了对热化学催化过程中电化学极化作用的统一理解。研究人员开发出一种方法,通过引入低浓度的氧化还原活性分子(redox-active molecules),在催化剂和传感电极之间建立无线电连接,以此来量化负载在绝缘体上的金属催化剂的电化学电位。将该方法与同步速率测量相结合,研究人员发现,在 SiO2和 Al2O3负载的 Pt 催化剂上,甲酸氧化脱氢(oxidative dehydrogenation of formic acid )的速率 - 电位关系,与 TiO2负载的 Pt 催化剂明显不同,还找到了 SiO2负载 Pt 催化剂特有的失活模式。这些进展使得全面研究电化学极化在热化学催化中的作用成为可能,为催化机理研究的现有工具库增添了新方法。
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