堆栈压力对库仑滴定时间分析的影响：解锁固态电池关键研究的新视角

《Communications Chemistry》：Impact of stack pressure on coulometric titration time analysis

为解决研究固态电解质（SSE）与金属锂兼容性评估难题，研究人员开展关于堆栈压力对库仑滴定时间分析（CTTA）影响的研究。结果表明堆栈压力显著影响 Li/SSE 界面反应速率，明确合适压力可确保 CTTA 实验结果可靠，为固态电池研究提供关键参考。

　　在科技飞速发展的当下，固态电池凭借高能量密度、长循环寿命、高安全性等诸多优势，成为未来电池领域的 “潜力股”，吸引着众多科研人员投身于相关研究。然而，在固态电池的研发进程中，一个棘手的问题逐渐凸显 —— 如何精准评估固态电解质（SSE）与金属锂的兼容性。这一问题至关重要，因为它直接关系到固态电池的性能、稳定性乃至安全性。如果兼容性评估不准确，可能导致电池设计误入歧途，不仅浪费大量的人力、物力和财力，还可能埋下安全隐患。

此前，科研人员尝试利用多种表面敏感技术，如 X 射线光电子能谱（XPS）、飞行时间二次离子质谱（ToF-SIMS）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）以及 X 射线显微计算机断层扫描（micro-CT）等来探究 SSE 与金属锂接触时的界面反应过程。但这些技术往往需要特定的实验设备，这极大地限制了它们对大量样本的研究。所以，开发一种便捷、快速且准确的评估 SSE 与金属锂兼容性的方法迫在眉睫。

在这样的背景下，瑞士联邦材料科学与技术实验室（Empa）以及苏黎世联邦理工学院（ETH Zürich）等机构的研究人员开展了一项极具价值的研究。他们聚焦于库仑滴定时间分析（CTTA）这一新兴的定量电化学技术，深入探究堆栈压力对该技术评估 Li-ion 电解质与金属锂兼容性结果的影响。

这项研究成果发表在《Communications Chemistry》上，具有重要的意义。它为固态电池的研究指明了方向，让科研人员在利用 CTTA 技术时更加注重堆栈压力这一关键因素，确保实验结果的可靠性和可比性，推动固态电池从实验室走向商业化应用的进程。

研究人员在开展此项研究时，主要运用了以下关键技术方法：

1. 构建实验电池：制备基于 Li₆PS₅Cl（LPSCl）固态电解质的 Li/SSE/ 不锈钢 “无阳极” 电池。
2. CTTA 测量：在不同堆栈压力（1.7MPa、13MPa 和 30MPa）下，对上述电池进行 CTTA 测量，通过控制电流（10μA）和容量限制（1μAh / 每次 Li 转移步骤），记录 Li 与 SSE 反应过程中的各项数据。

研究结果如下：

1. 堆栈压力对 Li 消耗速率的影响：研究发现，堆栈压力的变化对 Li 在界面处的消耗速率影响显著。在 1.7MPa 时，Li 电镀仅发生在集流体部分表面；13MPa 时，覆盖度明显提升；到 30MPa 时，几乎完全覆盖。这一现象表明，不同堆栈压力下的有效接触面积不同，进而影响 Li 的消耗速率。
2. 堆栈压力影响因素及建议：堆栈压力对测量结果的影响程度会因不同的电池夹具设置、集流体的机械性能、厚度以及 SSE 的机械性能而有所差异。研究人员建议，对于每个特定的系统，都应预先开展堆栈压力影响的研究，确定能实现满意 Li 覆盖度的压力，并在后续测量中保持一致，以确保 CTTA 实验结果的可靠性。此外，通过在专用模具中同时压实 SSE 和集流体，可增加 Li 电镀的可及表面积，提高实验结果的一致性和可靠性。

研究结论与讨论部分强调：堆栈压力是影响 CTTA 实验结果的关键因素。在进行 CTTA 实验前，必须仔细评估堆栈压力的影响。对于 LPSCl 固态电解质而言，堆栈压力显著影响 Li 电镀的可及表面积，进而对 Li 与 SSE 的反应速率产生重大影响。虽然不同固态电解质系统受堆栈压力影响的程度因自身机械性能不同而有所差异，但这种影响普遍存在。因此，确定并始终应用最佳堆栈压力，对于保证实验结果的可靠性和可对比性至关重要。这一研究成果为后续固态电池领域的研究提供了重要的参考依据，有助于科研人员更深入地理解固态电池中 Li/SSE 界面的反应机制，为固态电池的优化设计和性能提升奠定了坚实基础 。