醚类电解质中锂金属电池正极-电解质界面相的动态演化机制研究

《Joule》：Dynamic evolution of cathode-electrolyte interphase in lithium metal batteries with ether electrolytes

为解决高电压锂金属电池（HVLMBs）正极-电解质界面相（CEI）演化机制不明的问题，研究人员通过高分辨冷冻电镜及光谱技术，揭示了醚类电解质中LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2（NMC811）正极表面CEI从溶剂主导到LiF富集的动态转变过程。弱溶剂化醚电解质可形成均匀嵌入~8 nm LiF纳米晶的致密CEI，显著提升循环稳定性，为高性能电池设计提供原子级指导。

　　高电压锂金属电池（HVLMBs）凭借超高能量密度成为储能领域的研究热点，但其正极-电解质界面相（Cathode-Electrolyte Interphase, CEI）的化学与结构演化机制长期悬而未决。近期，科学家们借助冷冻电镜（cryo-EM）和光谱分析技术，首次捕捉到醚类电解质中LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（NMC811）正极表面CEI的“变形记”——初始溶剂主导的界面会随着充放电循环逐渐蜕变为富含LiF的异质结构。有趣的是，弱溶剂化醚电解质中形成的CEI如同纳米级“马赛克”，均匀分布的~8 nm LiF晶体（LiF nanocrystals）构建出致密防护层，使电池寿命延长2倍；而强溶剂化DME电解质则产生粗大（~55 nm）且支离破碎的LiF颗粒，导致性能急剧衰退。这项研究不仅为CEI的动态演化拍摄了“原子级纪录片”，更为设计下一代高稳定性电池界面提供了精准的分子工具箱。