手性晶格反铁磁体 CoNb3S6：能隙节点面与大拓扑能斯特效应的研究突破

在研究补偿反铁磁体（CAF）功能响应的问题上，研究人员对 CoNb3S6的输运性质和电子结构展开研究。结果发现其在零磁场下有大的热电能斯特效应（NE），该研究为理解 CAF 电子结构及寻找材料功能响应提供了方向。

　　在当今材料科学领域，寻找具备特殊功能的材料一直是科研人员不懈探索的重要课题。补偿反铁磁体（CAF）作为一类复杂材料，虽（几乎）净自发磁化强度为零，但却有着巨大的应用潜力，可用于数据存储和读出等领域，能实现快速的信息控制。然而，晶体和磁对称性对 CAF 电子能带结构的影响，尤其是对其自旋分裂能带和节点带接触的影响，仍是当前研究的热点与难点 。此前研究虽已知打破时间反演和空间平移对称性是产生某些功能响应的前提条件，但近对称（如自旋空间群对称性）在其中所起的作用，直到近期才受到关注。在这样的背景下，为深入了解 CAF 的电子结构及功能响应机制，来自日本理化学研究所涌现物质科学中心（RIKEN Center for Emergent Matter Science）、东京大学等机构的研究人员，对 CAF 材料 CoNb₃S₆展开了深入研究。相关研究成果发表在《Nature Communications》上。

研究人员主要运用了以下几种关键技术方法：通过化学气相传输（CVT）法生长 CoNb₃S₆单晶，并利用粉末 X 射线衍射、扫描电子显微镜（SEM）和能量色散 X 射线光谱（EDX）等手段对其晶体结构和元素组成进行表征；使用超导量子干涉装置磁强计（SQUID）测量直流磁响应，用物理性质测量系统（PPMS）进行电输运和热电性能测量；运用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算，借助 OpenMX 代码研究材料的电子结构 。

结构、补偿反铁磁特性和对称性

研究人员发现，CoNb₃S₆具有六边形晶体结构，Co 离子的插入打破了 NbS₂的镜像平面和反演对称性，形成了手性结构。在顺磁状态下，空间群中的 6₃螺旋轴使布里渊区上下边界出现节点面简并。当温度低于奈尔温度（T_N=28 K）时，CoNb₃S₆转变为扭曲的全进全出（AIAO）反铁磁态，磁单胞增大，净磁化强度几乎为零 。AIAO 态打破了 6₃螺旋对称性，不过仍存在三种非对称的自旋空间群对称性。

零磁场下拓扑能斯特效应（TNE）的观测

研究人员观测到 CoNb₃S₆在零磁场下存在大的热电 TNE，其能斯特系数在 26 K 时可达 1 μV/K，与铁磁体中的能斯特效应相当。同时，该材料还具有大的自发霍尔效应（HE），二者都表现出明显的磁滞现象，表明它们可能有共同的起源。实验数据显示，CoNb₃S₆的大自发能斯特效应无法用其微小的净磁化强度解释，这意味着存在由传导电子的几何贝里相位产生的内部（有效或涌现）磁场（B_em） 。

涌现磁场的动量空间起源

通过与基于近藤哈密顿量的数值计算对比，研究支持了 CoNb₃S₆中涌现磁场 B_em(k) 的 k 空间极限。在一些具有标量自旋手性的材料中，实空间近似能较好地描述（热）电输运性质，但在 CoNb₃S₆中，该近似与实验证据不符，这表明需要在大晶胞中进行全第一性原理计算 。

第一性原理计算和能斯特响应

研究人员利用第一性原理计算了 AIAO 态下的拓扑霍尔和能斯特电导率（σ_xy^T和 α_xy^T）。计算结果显示，在 k_z=±π/c 处，由于 AIAO 序使节点面简并被解除，涌现磁场 B_em(k_z) 增强，这是由 AIAO 序的标量自旋手性 χ 和 k_z=±π/c 处的节点面共同作用产生的 。

研究结论表明，CoNb₃S₆在零磁场下展现出大的热电能斯特效应，这源于其电子结构中的（有隙）节点面和自旋手性的协同作用。通过构建最小紧束缚模型，研究人员发现自旋空间群对称性在其中起到了关键作用。该研究不仅成功描述了 CoNb₃S₆的拓扑霍尔和能斯特效应，还为进一步研究自旋织构与 k 空间能带拓扑之间的协同现象提供了思路，对探索包括非共面 AIAO 态、P 波磁体和超胞交替磁体等在内的众多材料具有重要指导意义 。它为材料科学领域寻找具有特殊功能的材料开辟了新的方向，有助于推动数据存储、自旋电子学等相关领域的发展 。