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为解决催化臭氧分解在高湿度下活性和稳定性不足的问题，研究人员开展了关于疏水性碳包覆介晶 MnO（Meso-MnO@C）的研究。结果显示，该催化剂能在高湿度下高效稳定分解臭氧，为高效空气净化催化剂的开发提供了新途径。
在大气污染日益严重的当下，地面臭氧（
O3?）污染问题愈发凸显。它不仅严重威胁人类健康，如引发呼吸道疾病、影响心肺功能，还会对植物和生态系统造成极大破坏。尽管臭氧是一种强氧化剂，但它在大气中仍能以十亿分之一（ppb）级别的浓度持续存在。目前，即使对臭氧前体物，如氮氧化物（
NOx?）和挥发性有机化合物（VOCs）进行了严格控制，臭氧浓度仍经常超过世界卫生组织规定的每日 8 小时最大浓度约 51 ppb 的指导值，因此，直接从大气中消除臭氧迫在眉睫。
在众多臭氧去除方法中，催化分解因其能在温和反应条件下将臭氧高效转化为氧气，成为极具吸引力的修复技术。锰氧化物等多种臭氧分解催化剂虽因高效、环保、安全和成本效益高等优点被广泛研究，但开发具有氧化还原活性、能在高湿度下高效分解臭氧且保持稳健性能的催化剂仍面临巨大挑战。一方面，含氧空位（VO?）的锰氧化物催化剂易失活，这主要是由于含氧中间体（O22??或O2?）和水分子会在VO?位点积累，即便在 100°C 也难以释放；另一方面，催化臭氧分解是一个动态的氧化还原过程，需要催化剂同时具备电子供体和受体位点，仅依靠VO?等富电子中心的活性难以实现臭氧到氧气的快速转化。此外，开发具有抗湿性的氧化还原催化剂也至关重要。
为应对这些挑战，暨南大学广东省环境污染与健康重点实验室等研究机构的研究人员开展了关于疏水性碳包覆介晶 MnO（Meso-MnO@C）的研究。相关成果发表在《Nature Communications》上，为高效空气净化催化剂的开发提供了新途径。
研究人员采用了多种关键技术方法。通过水热合成法制备催化剂，利用 X 射线吸收精细结构（XAFS）、X 射线光电子能谱（XPS）等手段对材料的微观结构、元素价态等进行表征，运用程序升温脱附技术（如NH3? -TPD、CO2? -TPD）研究催化剂的酸碱性，借助原位漫反射红外傅里叶变换光谱（in situ DRIFTs）和原位拉曼光谱分析反应过程中物种的变化，还利用密度泛函理论（DFT）计算深入探究反应机理。
研究结果如下：
- 催化剂的制备、形貌和组成：以聚乙烯醇（PVA）为结构导向剂，通过水热法合成 Meso-MnO 介晶，Meso-MnO@C 中的碳源自 PVA 在惰性气氛下的煅烧。调整 PVA 添加量可合成不同VMn?浓度的 Meso-MnO@C。Meso-MnO@C - 2G 呈现规则的立方形状，由超薄晶体组装而成，具有介孔结构，比表面积较高，含有约 22% 的碳。XAFS 和 XPS 等表征结果表明，VMn?的存在导致了 MnO 结构和电子态的变化，且VMn?浓度可通过 PVA 添加量进行调节123。
- 臭氧分解性能：Meso-MnO@C - 2G 催化剂在相对湿度（RH）为 30%、重量空速（WHSV）为1500 L?g?1 h?1的条件下反应 6 小时后，臭氧转化率可达 100%，显著优于其他对比催化剂。在 65% RH 的高湿度条件下反应 100 小时，臭氧转化率仍能保持在 99.5%，且当 RH 在 90% - 30% 之间切换时，臭氧分解效率可迅速恢复到 100%，展现出良好的环境适应性。此外，Meso-MnO@C - 2G 在同时催化去除臭氧和挥发性有机化合物（如CH3?SH）方面也表现出色，在室内环境模拟测试中，能快速将臭氧浓度降低到安全水平456。
- 反应机理：通过 in situ DRIFTs、in situ Raman 和 DFT 计算等研究发现，Meso-MnO@C - 2G 表面的路易斯酸（VMn??Mn）和碱（VMn?附近的电子重构氧原子）位点协同作用，促进了电子转移，降低了臭氧捕获和中间氧物种转化为氧气的能垒，抑制了O2??/O22??等中间产物的积累，加速了臭氧分解反应。同时，疏水性碳层阻碍了水蒸气在催化剂表面的化学吸附，减少了水蒸气与臭氧的竞争吸附，从而提高了催化剂的抗湿性78。
研究结论表明，研究人员成功开发出富含VMn?基路易斯对的 Meso-MnO@C - 2G 催化剂，它在宽湿度范围内对臭氧催化分解表现出卓越的活性和稳定性。VMn?的高密度对于创建表面路易斯酸性和碱性位点至关重要，这些位点增强了电子转移，提高了对臭氧的亲和力，并降低了中间氧转化为O2?的能垒。此外，疏水性碳层保护了催化剂的活性位点，使其在臭氧分解过程中不易因水吸附和降解而失活。这项研究为开发具有更高活性、稳定性和抗水性的催化剂提供了新的策略，有望在臭氧消除和复杂空气污染净化领域得到广泛应用，对改善空气质量、保障人类健康和生态平衡具有重要意义。
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