Fe3GeTe2/ 石墨烯异质结构中自旋相关轨道耦合诱导巨磁电阻:迈向高灵敏宽温磁传感器新征程

《Nature Communications》:

【字体: 时间:2025年03月25日 来源:Nature Communications

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  为解决磁电阻(MR)传感器需高灵敏度、宽温运行的问题,研究人员开展 Fe3GeTe2(FGT)/ 石墨烯(Gr)异质结构的 MR 研究。结果显示,该异质结构室温下 9T 磁场中 MR 高达~9400%,且温敏性低。这为高灵敏、宽温 MR 传感器研发开辟新路径。

  在信息技术蓬勃发展的当下,对磁电阻(Magnetoresistance,MR)传感器的性能提出了严苛要求,高灵敏度与宽温度范围运行成为关键指标。诸多新型材料的 MR 特性被深入探究,像狄拉克(Dirac)和外尔(Weyl)半金属等,它们在低温下呈现出不饱和线性 MR,可一旦温度升高,MR 值便迅速下降,这极大地限制了其实际应用。作为二维(2D)狄拉克半金属的石墨烯,虽因空间电荷不均匀性在室温下展现出不饱和线性 MR,但其原始状态下的 MR 值仍有较大提升空间。此前,通过在石墨烯表面修饰纳米颗粒或改变基底等方式来增强 MR,却面临着增强效果不佳或温度稳定性差等问题。
为突破这些困境,厦门大学的研究人员开展了一项别具意义的研究。他们将范德华铁磁体 Fe3GeTe2(FGT)堆叠在单层石墨烯上,构建出 FGT/Gr 异质结构。研究发现,该异质结构在室温 9T 磁场下,MR 值高达约 9400%,相比纯石墨烯提升了一个数量级以上,且在 4K - 室温的宽温度范围内,巨磁电阻特性稳定,甚至随温度降低略有增强。这一成果发表在《Nature Communications》上,为下一代高灵敏度、宽工作温度范围的 MR 传感器及相关自旋电子器件的发展指明了方向。

在研究过程中,研究人员主要运用了以下关键技术方法:首先,采用机械剥离法制备单层石墨烯,利用 PDMS 干转移技术将多层 FGT 转移到石墨烯上构建异质结构,通过电子束光刻和金属沉积等工艺制作器件;其次,借助 Cryofree 超导磁体系统和源表进行磁输运测量;最后,运用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算,深入探究异质结构的电子结构和磁电阻机制。

室温下的巨磁电阻


研究人员利用简单的干转移方法,结合标准的电子束光刻和金属沉积工艺,制备了 FGT/Gr 异质结构器件。通过测量不同磁场下 FGT/Gr 异质结构区域的四探针电流 - 电压(I - V)曲线,发现其纵向电阻 Rxx随磁场变化显著,表明存在大的 MR 效应。进一步测量并计算 MR 曲线,结果显示,室温 9T 磁场下,FGT/Gr 异质结构的 MR 可达约 9400%,而纯石墨烯的 MR 小于 300%。同时,研究人员通过制备 FGT 霍尔条形器件测量其磁输运性质,排除了 FGT 自身对巨磁电阻的贡献。

MR 的温度、角度和栅极依赖性


测量不同温度下的 MR 曲线发现,该体系中不存在纯石墨烯及其他石墨烯基异质结构在低温下常见的振荡和负 MR 现象,MR 在整个研究温度范围内随磁场单调增加,且室温下的巨磁电阻在温度降低时几乎保持不变,这与之前研究的石墨烯基体系趋势截然不同,暗示其巨磁电阻起源独特。此外,研究发现 Rxx随磁场方向的变化符合经典 MR 机制,即洛伦兹力起作用。通过测量不同磁场下另一器件的转移曲线并计算栅极电压依赖的 MR,发现 MR 在狄拉克点附近最大,远离狄拉克点逐渐减小,且低场下 MR 下降更快,高场下更慢 。

理解巨磁电阻的起源


为探究 FGT 与单层石墨烯形成异质结构后大幅提升 MR 的物理机制,研究人员进行了 DFT 计算。结果表明,在费米能级附近,石墨烯的自旋向下能带与 FGT 的自旋向下能带耦合,而自旋向上能带几乎保持原有线性色散,导致只有一个自旋通道发生强杂化。由于多数自旋载流子(自旋向下)迁移率较低,少数自旋载流子(自旋向上)迁移率较高,当施加外部磁场时,自旋向上载流子密度迅速降低,进而导致石墨烯电导率下降,产生巨磁电阻。研究人员还制备了 CrGeTe3(CGT)/Gr 和 MoS2/Gr 异质结构器件进行对比,发现它们几乎没有 MR 增强效果,进一步证实了 FGT 在增强石墨烯 MR 方面的独特作用。此外,研究还发现真空退火能够改善 FGT 与石墨烯之间的耦合,增强异质结构的 MR 。

综上所述,研究人员在 FGT/Gr 异质结构中观察到室温下 9T 磁场中高达约 9400% 的巨磁电阻,其增强源于 FGT 与石墨烯之间的自旋相关轨道耦合。与其他材料形成的石墨烯异质结构相比,这种自旋相关耦合在 FGT/Gr 异质结构中尤为显著,从而实现了巨磁电阻的大幅提升。更为重要的是,该异质结构的巨磁电阻在宽温度范围内保持稳定,这为制造高灵敏度、宽温度范围运行的石墨烯基磁传感器提供了新的可能。随着大面积石墨烯及相关二维材料制备技术的不断进步,这一研究成果有望在自旋电子学领域引发新的变革,推动相关高性能器件的发展 。
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