平衡钙钛矿 / 有机叠层太阳能电池互连层载流子传输，助力高效光伏发展

为解决钙钛矿 / 有机叠层太阳能电池（TSCs）电压损失大、非辐射复合严重的问题，研究人员开展了平衡 TSCs 互连层（ICL）载流子传输的研究。通过表面修饰策略，实现了 26.05% 的功率转换效率（PCE），该成果为高性能 TSCs 的制备提供了重要思路。

　　在太阳能电池的研究领域，单结太阳能电池的理论热力学效率极限在 AM 1.5 G 光照下接近 33% ，这一限制主要源于不可避免的光子自发辐射损失和太阳光谱与带隙的失配。为了突破这一限制，多结太阳能电池应运而生。其中，基于薄膜的多结叠层太阳能电池（TSCs），尤其是钙钛矿 / 有机 TSCs，因其带隙可调、成本效益高和卓越的光电性能而备受关注。

尽管钙钛矿太阳能电池（PSCs）和有机太阳能电池（OSCs）单个子电池的性能已有显著提升，PSCs 的功率转换效率（PCE）超过 26%，OSCs 的 PCE 也超过 20% ，但光学和载流子复合损失，特别是在互连层（ICL）内的损失，仍然阻碍着钙钛矿 / 有机 TSCs 的性能提升。ICL 作为子电池之间关键的光学和电气连接节点，对整体叠层器件性能有着深远影响。一个理想的 ICL 必须满足化学稳定性、高电导率和光学透明性等关键要求，但目前严重的非辐射复合和较大的电压损失仍然限制着钙钛矿 / 有机 TSCs 的性能。因此，理解载流子损失的机制并有效抑制非辐射复合，对于实现高性能的钙钛矿 / 有机 TSCs 至关重要。

为了解决这些问题，香港城市大学的研究人员开展了相关研究。研究人员通过分析电致发光特性，确定了载流子复合损失的主要途径，发现不平衡的载流子传输，特别是有机子电池中空穴传输不良，显著阻碍了 TSC 的性能。为了应对这一挑战，研究人员提出了一种 SAM/MoO₃/SAM 三明治结构的空穴传输层（HTL），通过引入锚定在 MoO₃上下表面的空穴传输自组装单分子层（SAM），有效地调整 MoO₃的表面电位和能级，实现更平衡的载流子传输，并有效抑制非辐射复合，从而制备出高性能的 TSCs。该研究成果发表在《Nature Communications》上。

在研究过程中，研究人员使用了多种关键技术方法。利用密度泛函理论（DFT）计算和 X 射线光电子能谱（XPS）表征，探究 SAM 与 MoO₃之间的相互作用；通过瞬态光电压（TPV）和暗电流测量，评估载流子传输和复合特性；采用傅里叶变换光电流光谱法（EQE_FTPS），测量单结 PSC 和 OSC 在低光子能量区域的外量子效率（EQE）响应。

研究结果如下：

1. 平衡载流子传输机制：通过使用 (4-(3,6 - 二苯基 - 9H - 咔唑 - 9 - 基) 乙基) 膦酸（Ph-4PACz）自组装单分子层（SAM）对 MoO₃进行表面修饰，使 MoO₃的表面从 n 型转变为 p 型，有利于空穴从有机活性层传输到 MoO₃，并减少电子注入。同时，采用 SAM 在 MoO₃上下表面进行双面修饰的方法，实现了平衡的载流子传输和有效的电荷复合。
2. SAM 与 MoO₃的相互作用：DFT 计算和 XPS 分析表明，SAM 与 MoO₃表面形成了氢键（P-OH???O）和配位键（P=O→Mo⁵⁺/Mo⁶⁺），这种相互作用影响了 MoO₃表面的电子性质，进而影响了两种材料之间的电子转移过程。
3. 载流子复合 / 提取特性及损失分析：分析控制组和实验组器件的暗电流特性、瞬态光电流（TPC）和瞬态光电压（TPV）衰减，发现实验组器件的暗电流密度更低，非辐射复合得到有效抑制，电荷提取能力更好。通过对光学和电压损失的详细分析，发现实验组器件在载流子传输和异质结质量方面表现更优。
4. 器件性能及稳定性：基于上述研究，制备的钙钛矿 / 有机 TSCs 实现了 26.05% 的冠军 PCE，开路电压（V_OC）为 2.21 V，填充因子（FF）为 81.75% ，且滞后现象可忽略不计。该器件还表现出良好的稳定性，在 1 太阳光照、N₂气氛下，650 h 后仍保留超过 84% 的 PCE。

研究结论和讨论部分指出，平衡 ICL 内的载流子传输对于最小化非辐射复合和提高钙钛矿 / 有机 TSCs 的器件性能至关重要。通过 SAM 修饰 MoO₃的策略，有效地优化了表面电位、能级对齐和载流子传输过程，显著提高了空穴提取能力，减少了界面非辐射复合，实现了 ICL 内的平衡载流子传输。该研究不仅阐明了 ICL 内载流子平衡传输的基本机制，还强调了 SAM 与 MoO₃之间的关键相互作用，为未来先进钙钛矿 / 有机 TSC 的发展铺平了道路，是叠层光伏技术的一项重大进展。