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为解决在原子级薄膜中引入大 Rashba 效应的难题，研究人员以双层PtTe<sub>2</sub>薄膜为对象开展研究。通过热退火形成PtTe/PtTe<sub>2</sub>异质结构，观测到巨大 Rashba 自旋分裂，这为自旋电子学应用开辟了新途径。
在科技飞速发展的今天，自旋电子学作为一个极具潜力的研究领域，吸引着众多科研人员的目光。在自旋电子学中，实现大的自旋分裂对于提高自旋 - 电荷转换效率、推动高性能自旋电子器件的发展至关重要。然而，当前面临着一个棘手的问题：许多原子级薄膜是中心对称的，这使得它们难以满足自旋电子学应用的需求。因为中心对称结构无法诱导出能实现自旋分裂的内部电场，从而限制了自旋电子学的发展。
为了解决这一难题，清华大学低维量子物理国家重点实验室等机构的研究人员展开了深入研究。他们致力于探索一种策略，以打破中心对称过渡金属二硫族化合物（TMDC）双层PtTe<sub>2</sub>的反转对称性，进而实现巨大的 Rashba 自旋分裂（Rashba 效应是指在具有显著自旋 - 轨道耦合（SOC）的系统中，反转对称性破缺会导致自旋向上和自旋向下的电子态分裂）。
最终，研究人员取得了令人瞩目的成果。他们发现通过热退火，能使PtTe<sub>2</sub>样品的一层通过 Te 提取转变为过渡金属单硫族化合物（TMMC）PtTe，从而形成具有反转对称性破缺的PtTe/PtTe<sub>2</sub>异质结构。利用自旋和角度分辨光电子能谱测量，他们在这个自然形成的异质结构中观察到了巨大的 Rashba 自旋分裂，Rashba 系数α<sub>R</sub>=1.8eV?A? 。这一成果发表在《Nature Communications》上，为自旋电子学领域带来了新的突破，为未来高性能自旋电子器件的设计提供了重要的理论和实验基础。
在研究过程中，研究人员运用了多种关键技术方法。在薄膜生长方面，采用分子束外延（MBE）方法在双层石墨烯（BLG）终止的 6H - SiC (0001) 衬底上生长PtTe<sub>2</sub>薄膜。通过二次谐波产生（SHG）测量来确认异质结构中反转对称性的破缺；利用角度分辨光电子能谱（ARPES）和自旋分辨 ARPES（Spin - ARPES）技术探测电子结构和自旋极化情况；借助第一性原理计算从理论上揭示 Rashba 效应的起源。
下面详细介绍研究结果：
- 反转对称性破缺的证据：通过 SHG 测量证实了PtTe/PtTe<sub>2</sub>异质结构中反转对称性的破缺。SHG 信号呈现出六重旋转对称性，与退火前双层PtTe<sub>2</sub>的中心对称结构导致的零非线性磁化率和可忽略的 SHG 信号形成鲜明对比。扫描透射电子显微镜（STEM）测量也为PtTe<sub>2</sub>到 PtTe 的转变提供了清晰证据。
- 从PtTe<sub>2</sub>薄膜到PtTe/PtTe<sub>2</sub>异质结构的转变：PtTe<sub>2</sub>薄膜可通过在缺 Te 气氛（如超高真空 UHV）中退火转化为 PtTe。通过控制退火条件，能够实现PtTe<sub>2</sub>部分转化为 PtTe，形成PtTe/PtTe<sub>2</sub>异质结构。拉曼光谱测量发现退火样品出现新的峰，表明PtTe<sub>2</sub>薄膜部分转化为 PtTe 层。
- Rashba 能带分裂和自旋纹理：对比双层PtTe<sub>2</sub>和PtTe/PtTe<sub>2</sub>异质结构的 ARPES 色散图像，发现PtTe/PtTe<sub>2</sub>样品在费米能级附近出现额外能带，费米面口袋更多。在高结合能处，能带出现类似 Rashba 分裂的特征。Spin - ARPES 测量验证了分裂能带的自旋极化，电子沿 y 方向自旋极化，且两个分裂能带具有相反的自旋极化方向。
- Rashba 参数：量化PtTe/PtTe<sub>2</sub>中 Rashba 效应的强度，提取出 Rashba 系数α<sub>R</sub>=1.8±0.2eV?A? ，与其他二维 Rashba 材料相比，这一数值十分显著。
- 巨大 Rashba 效应的起源：理论计算表明，PtTe和PtTe<sub>2</sub>层之间的层间耦合 / 杂化是导致 Rashba 分裂的原因。拉曼光谱中出现的新结构也表明两层之间存在强相互作用。电荷再分布和电荷转移通过计算 Rashba 态的实空间分布得到验证，掺杂实验进一步支持了这一结论。
- PtTe/PtTe<sub>2</sub>异质结构的独特性质及应用潜力：PtTe/PtTe<sub>2</sub>异质结构在 Te 通量下退火可转变回PtTe<sub>2</sub>，提供了一种可逆调控反转对称性破缺和 Rashba 分裂的途径。该异质结构在空气中暴露数天仍具有优异的稳定性和强大的 Rashba 分裂，多层异质结构的测量表明层厚度可用于调控 Rashba 效应。这些结果在自旋电子学器件中具有潜在应用，如通过 Ir 掺杂可将 Rashba 态移向费米能级，且该策略可能适用于其他材料。
综上所述，该研究成功地在中心对称的PtTe<sub>2</sub>中引入了巨大的 Rashba 效应，为控制 TMDCs 中的反转对称性提供了一种便捷有效的方法。这不仅为设计具有潜在应用于下一代纳米级自旋电子器件的薄膜开辟了新途径，还为自旋电子学领域的进一步发展奠定了坚实基础，有望推动自旋电子学相关技术取得重大突破。
