有机超表面中基于连续域束缚态的拓扑可重构室温极化激元凝聚态

《Nature Communications》：

编辑推荐：有机半导体因激子结合能大、物理化学可调性强，为解决传统无机材料中极化激元凝聚态(Polariton Condensates)仅能在低温实现且拓扑性质不可动态调控的难题，中国科学院团队设计出支持双连续域束缚态(BIC)的有机超表面，首次实现室温下阈值低至0.30 μJ cm-2的非平衡极化激元激光，并通过能带工程和分子光异构化策略动态切换拓扑电荷(q=±1)，为开发室温拓扑光子器件提供新范式。

　　在量子光学领域，激子极化激元(Exciton-Polaritons)作为光子与激子的强耦合态，其玻色-爱因斯坦凝聚可产生宏观量子效应。然而传统无机材料中Wannier-Mott激子结合能低，极化激元凝聚需低温环境；且基于分布式布拉格反射镜(DBR)的腔结构难以实现拓扑性质动态调控。连续域束缚态(Bound States in the Continuum, BICs)因其无限大品质因数(Q因子)和拓扑保护特性，为突破这些限制提供了可能，但有机体系中BIC极化激元的系统调控机制尚未建立。

中国科学院化学研究所赵永生团队联合德国维尔茨堡大学Libo Ma小组，通过设计二维有机半导体超表面，将强Frenkel激子与BICs拓扑态耦合，实现了室温下拓扑可重构的极化激元凝聚。研究采用标准光刻法制备以螺二芴衍生物(CzPVSBF)为活性层的超表面，其方形周期结构(a=280 nm)支持携带相反拓扑电荷(q=±1)的双BIC模式。有限元模拟显示BIC1(模式1)和BIC2(模式2)在Γ点具有奇对称电场分布和无限大Q因子。角分辨荧光谱(ARμ-PL)证实强耦合形成极化激元分支，在非共振脉冲激发下，BIC2处观测到阈值仅0.30 μJ cm^-2的极化激元激光，比传统有机DBR腔低1-3个数量级。通过调节填充因子改变能带结构，实现BIC1/BIC2激光的静态切换；进一步引入光异构分子BIPS，利用UV/可见光调控折射率对比度，首次实现波长从486 nm到483 nm跃迁时的拓扑电荷动态反转(q=-1→+1)。

关键技术方法包括：1) 光刻法制备PMMA模板/CzPVSBF有机超表面；2) 有限元法模拟光子能带和Q因子；3) 角分辨荧光谱表征极化激元色散；4) Michelson干涉仪测量时空相干性；5) 分子光异构化原位调控折射率。

主要研究结果：

1. 有机超表面中BICs的设计与表征
   通过COMSOL模拟揭示方形超表面在Γ点存在两个TE模式BIC1/BIC2，其Q因子趋向无限大。实验测得CzPVSBF激子(2.54 eV)与光子模式强耦合形成极化激元分支， anticrossing能量达210 meV。

2. 室温BIC极化激元激光
   在0.38 μJ cm^-2泵浦下，BIC2处出现发射强度非线性增长(超线性度1.8)和谱线窄化(FWHM从15 meV降至2 meV)，伴随连续蓝移(激子-极化子排斥作用导致)。空间相干性测量显示长程相位锁定。

3. 拓扑性质调控
   远场光束轮廓显示BIC1/BIC2激光均呈环形分布，但通过线性偏振器旋转分析发现：BIC1(q=+1)的偏振涡旋与偏振器同向旋转，而BIC2(q=-1)呈反向旋转，与模拟的极化矢量场完全一致。

4. 动态拓扑重构
   UV诱导BIPS分子从螺吡喃转为部花青构型，使超表面折射率对比度变化0.08，导致能带重构。实时监测到激光波长从486 nm(BIC2主导)突变为483 nm(BIC1主导)，拓扑电荷同步反转。

该研究建立了有机BIC超表面体系的设计原则，通过能带工程和分子开关实现极化激元凝聚态的室温拓扑操控，不仅解决了无机体系低温限制和静态拓扑固定的核心难题，更为开发室温拓扑光子芯片、可重构量子光源等器件奠定基础。未来通过优化分子排列和引入外场调控，有望实现更高维度的拓扑态操控。