编辑推荐：
为解决量子化学机器学习模型训练数据问题，研究人员构建 QCML 数据集，助力相关研究发展。
在化学的微观世界里，科学家们一直试图揭开分子结构与性质之间的神秘面纱。量子化学作为研究原子、分子和化学反应的基础理论，对于理解物质的本质起着关键作用。然而，传统的量子化学计算方法，如从头算（ab initio calculations），虽然精确，但计算成本极高，且随着系统规模的增大，计算难度呈指数级上升。
近年来，机器学习（ML）方法在计算化学领域异军突起。它无需精确求解薛定谔方程，就能直接预测化学结构的性质，大大提高了计算速度，为化学研究带来了新的曙光。ML 方法被广泛应用于构建机器学习力场（MLFFs）、加速分子模拟、预测波函数以及探索化学空间等多个方面。但这些应用的前提是，需要大量高质量的参考数据来训练 ML 模型，而现有的数据集存在诸多不足。
现有的量子化学数据集虽然数量众多，但各有局限。例如，QM7 和 QM9 数据集主要包含平衡结构的性质，适合训练用于化学空间探索的 ML 模型，却无法满足训练 MLFFs 对非平衡构象参考数据的需求；PubchemQC 项目的数据集虽然规模庞大，但不同来源的数据在结构采样和性质计算上存在不一致性；一些专注于特定领域的数据集，如 QMugs 用于药物发现、SPICE 用于模拟小分子与蛋白质相互作用，仅涵盖了部分化合物和性质，无法全面支持各种 ML 模型的训练。
为了填补这一空白，来自 Google DeepMind（瑞士苏黎世、德国柏林）、TU Berlin 和 BIFOLD（德国柏林）、Korea University（韩国首尔）、Max Planck Institute for Informatics（德国萨尔布 ücken）的研究人员 Stefan Ganscha、Oliver T. Unke 等人开展了深入研究，构建了 QCML 数据集（Quantum chemistry reference data from 33.5M DFT and 14.7B semi - empirical calculations）。该研究成果发表在《Scientific Data》上，为量子化学研究带来了新的突破。
研究人员在构建 QCML 数据集时，运用了多种关键技术方法。首先，在化学图构建方面，从多个现有数据库导入化学图，并通过系统生成和数据富集等手段，确保化学图尽可能覆盖化学空间。对于构象（3D 结构）生成，先利用 Open Babel 和 ASE 软件进行构象搜索，找到势能面（PES）的局部极小值，再通过正常模式采样生成非平衡构象。在量子化学计算阶段，使用半经验方法（如 GFN0 - xTB 和 GFN2 - xTB）对所有构象计算相关性质，对随机选择的子集进行密度泛函理论（DFT）计算，并考虑了色散校正。最后，将数据整理为 Tensorflow 数据集（TFDS）的格式，方便使用。
下面来看看具体的研究结果：
- 数据集构成：QCML 数据集包含化学图、构象和量子化学计算结果，具有层次化结构。化学图涵盖了元素周期表中的大部分元素，分子形状多样，电子态丰富。通过多种数据来源和生成方式，确保了化学图的多样性，为后续研究提供了广泛的基础12。
- 数据计算与记录：研究人员对大量构象进行了半经验计算（147 亿个条目）和 DFT 计算（3350 万个条目），计算了能量、力、多极矩等多种性质。这些数据被记录在 TFDS 中，按照特定的目录结构组织，方便用户获取和使用34。
- 数据验证：为保证数据质量，研究人员进行了严格的技术验证。通过自动化检查和过滤，排除了不符合要求的化学图、构象和计算结果。同时，采用多种标准进行异常值检测，如形成能、最大力、最小原子间距离和键级等，对可能影响 ML 模型训练的数据进行标记56。
- 模型训练验证：利用该数据集，研究人员以 SpookyNet 模型为例进行训练，并开展分子动力学模拟。结果表明，随着训练数据量的增加，模型预测的平均绝对误差降低，在使用 100 万个以上训练样本时，能量和力的误差低于化学精度。对阿司匹林进行的分子动力学模拟显示，模型在模拟较大结构时表现稳定，未出现采样不足的问题78。
研究结论与讨论部分指出，QCML 数据集为量子化学领域的机器学习模型训练提供了全面、高质量的数据支持。通过对多种性质的计算和不同层次理论的分析，研究人员发现不同理论计算结果之间存在高度相关性，这为基于 147 亿个半经验数据点的迁移学习提供了可能。同时，对数据集的验证和模型训练测试表明，该数据集能够有效支持构建高精度的机器学习力场，为分子动力学模拟等研究提供可靠的数据基础。这一数据集的出现，将推动量子化学领域的发展，有助于科学家更深入地理解分子结构与性质的关系，加速新型材料和药物的研发进程，在化学研究领域具有重要的意义。
