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为解决量子材料中 1D 系统库仑关联调控难题，德国雷根斯堡大学研究人员开展磁序对 CrSBr 中准一维激子影响的研究。结果表明磁序可调控激子关联和精细结构，这为自旋电子学等领域发展提供关键理论支撑，值得科研人员一读。
在神奇的量子材料世界里，库仑关联（Coulomb correlations）就像一双无形却又无比强大的手，塑造着电子准粒子（electronic quasiparticles）的特性，还影响着它们之间的相互作用，进而赋予量子材料许多令人惊叹的性质。在范德华层状晶体（van der Waals layered crystals）这个特殊的领域，量子限域和减弱的介电屏蔽让库仑关联变得更为显著。在这里，激子（excitons，也就是由库仑力束缚的电子 - 空穴对）的结合能大幅提升，甚至能达到几百毫电子伏特，这就好比给这些微观粒子之间的 “吸引力” 加上了超强 “放大器” 。
科学家们一直努力探索精确控制这些库仑关联的方法，原子级的结构工程技术便应运而生。通过巧妙地调整层状堆积方式和扭转角度，他们成功地在范德华材料中引发了超导现象、拓扑相转变等一系列新奇的物理现象，就像在微观世界里指挥着一场奇妙的 “粒子交响乐”。然而，在一维（1D）系统这个独特的舞台上，电子之间的相互作用与高维系统截然不同。这里不仅存在更强的库仑相互作用，还会出现如 1D 自旋链、反常量子隧穿、自旋 - 电荷分离等奇特现象。但遗憾的是，想要全面、实时地调控一维系统的性质，一直是科学界面临的一大挑战，仿佛在微观世界里寻找一把能精准打开各种 “宝箱” 的万能钥匙。
在这样的背景下，磁性范德华材料的出现，就像黑暗中亮起的一盏明灯，为量子材料领域带来了新的希望。这类材料中，激子关联和自旋自由度相互交织，尤其是 CrSBr 这种材料，它凭借与准一维激子耦合的 A - 型反铁磁性展现出独特的磁光性质。不过，以往的带间光谱虽然发现了磁序对层间杂化和带间共振有影响，但却无法直接区分库仑关联效应和单粒子带隙重整化效应，就像戴着一副有 “重影” 的眼镜，难以看清微观世界的真实模样。而且，CrSBr 沿晶体 a 轴的光发射振子强度很弱，这也给研究激子的内部结构增加了难度。
为了攻克这些难题，德国雷根斯堡大学（University of Regensburg）的 M. Liebich 等人在《Nature Materials》上发表了一篇名为 “Controlling Coulomb correlations and fine structure of quasi - one - dimensional excitons by magnetic order” 的论文。他们发现，通过改变磁序，可以有效地调控激子的库仑关联和精细结构，这一发现为量子材料的研究开辟了新的道路，就像找到了一把能精准调节微观世界 “旋钮” 的工具。这不仅有助于深入理解量子材料中微观粒子的相互作用机制，还为未来自旋电子学等领域的应用提供了重要的理论基础和实践指导。
在这项研究中，研究人员运用了多种先进的技术方法。他们采用时间分辨近红外泵浦 - 中红外探测光谱技术（time - resolved NIR pump–MIR probe spectroscopy），就像给微观世界装上了一台高速摄像机，能够实时捕捉激子的动态变化过程。通过飞秒近红外脉冲激发样品，产生自由的电子 - 空穴对，随后利用中红外脉冲探测激子的内部跃迁。同时，结合先进的多体理论（many - body theory），从理论层面深入分析实验数据，计算激子的状态、能量以及光谱响应，让实验和理论相互印证，更准确地揭示微观世界的奥秘。
下面让我们深入了解一下他们的研究结果。
揭示准一维激子的内部精细结构
在 CrSBr 晶体中，铬（Cr）和硫（S）原子沿着晶体学 b 轴形成一维链，这就像是微观世界里的一条 “高速公路”。这种结构导致了晶体在 a 轴和 b 轴方向上的有效质量差异巨大，而且介电函数也明显不同，进而形成了强烈不对称的库仑势。研究人员利用飞秒近红外脉冲激发 620 纳米厚的块状样品，在反铁磁相（AFM）中产生电子 - 空穴对，然后用中红外脉冲探测激子的内部跃迁。他们发现，当改变中红外电场的极化方向时，沿 b 轴和 a 轴探测到的激子响应有很大差异。通过多体理论计算，证实了这种差异源于激子的各向异性，2p 态的简并被打破，1s - 2pb 和 1s - 2pa 跃迁的能量不同。这就好比发现了微观世界里的 “双胞胎” 激子，虽然看起来相似，但却有着不同的 “能量指纹”。
磁序对激子量子限域的控制
磁序对激子的量子限域有着至关重要的影响。研究人员通过调节晶格温度，观察到从反铁磁相到顺磁相（PM）转变过程中，1s - 2pb 共振发生了显著变化。温度升高时，共振线宽变宽，在转变为顺磁相时，线宽突然增加，共振能量也发生了移动。理论和实验对比表明，这种变化与激子从一维到三维的转变相关。热涨落使得磁序的限制作用减弱，激子波函数能够在相邻层间扩展，导致激子结合能降低，散射率增加，光谱响应也随之改变。而且，研究人员还发现，施加外部磁场可以诱导中间铁磁相（FM）的出现，进一步证明了磁序对激子量子限域的调控作用，就像给激子的 “活动范围” 装上了一个可以随时调节的 “开关”。
磁序对激子衰减动力学的影响
磁序对激子的超快动力学也有着深刻的影响。研究人员记录了不同温度下泵浦诱导的中红外场瞬态变化的最大值，以此来研究激子的衰减动力学。在反铁磁相中，激子的衰减遵循单指数函数，寿命约为 13 皮秒，这对应着准一维层内激子的复合。而在接近磁相转变时，出现了一个寿命大于 60 皮秒的较慢衰减分量，这是由于层间激子的出现。施加磁场后，较慢衰减分量在更低的温度（80K）就出现了，这表明磁序不仅控制着激子的有效维度和精细结构，还影响着不同激子种类的共存，就像在微观世界里导演了一场激子的 “生存与变化” 的精彩戏剧。
综合来看，研究人员通过直接测量准一维激子的各向异性精细结构，详细揭示了能带结构和库仑各向异性对激子的影响。他们发现磁序可以作为一个关键的调控旋钮，改变激子的关联和性质。这一研究成果意义重大，为未来在自旋电子学中调控激子性质提供了新的思路和方法。未来，还可以进一步研究激子与磁序之间的强相互作用，探索在少层和单层样品中的应用，以及利用 CrSBr 中强光 - 物质耦合的特性，创造具有独特性质的激子 - 极化激元，为新型固态量子技术的发展开辟广阔的前景，就像为微观世界的 “科技大厦” 奠定了一块坚实的基石，让我们对未来的量子科技充满期待。
