疏水单元调控的高含水量、低盐浓度水凝胶电解质：为高压水系电池开辟新路径

为解决水系电解质存在的金属阳离子受限、与载流子兼容性差及成本高昂等问题，研究人员开展了疏水单元调控水凝胶电解质（HHEs）的研究。结果显示 HHEs 在 68 wt% 高含水量下 ESW 可达 3.3 V，电池性能优异。该研究为开发优质水电解质提供了新思路。

　　水分子相对于标准氢电极的理论分解电位为 1.23 V。高浓度盐引入后，水系电解质中低含水量增强了对水分子的限制作用，拓宽了其电化学稳定性窗口（ESW）。然而，这些水系电解质中的金属阳离子也会受到限制，导致动力学缓慢，且与阳离子价态变化体系（如从 Mn²⁺转变为 MnO₂）不匹配。同时，高浓度盐成本高昂，不适合实际应用。

这项工作基于疏水单元调控的水凝胶电解质（HHEs）解决了这些缺点，通过在亲水性聚合物链中引入少量疏水颗粒实现。HHEs 即使在含水量高达 68 wt% 的情况下，电化学稳定性窗口仍可达 3.3 V，且具有成本效益。组装的水系锂离子和钾离子电池即使在高电流密度下，放电平台分别高达 2.3 V 和 1.75 V。此外，在中性 Zn||MnO₂电池中，Mn²⁺/MnO₂转换反应被激活，展现出 1.9 V 的放电平台。该方法为水系电解质研究提供了更深入的见解，有助于开发更优异的水电解质。

常见的具有拓宽电化学稳定性窗口的水系电解质含水量较低，因此水分子被很好地限制。然而，这些水系电解质对金属阳离子的限制作用，导致其与现有的金属离子载流子兼容性不佳，这一点一直被忽视。研究表明，高含水量、低盐浓度的水凝胶电解质通过有效的水相互作用展现出较宽的电化学稳定性窗口。此外，这些电解质对金属阳离子的限制作用得到很好的抑制，从而实现了高电池性能，并且与载流子具有优异的兼容性。制备的疏水单元调控水凝胶电解质（HHE）含有微量疏水基团，这些基团在 HHE 中均匀分散。亲水基团附近的疏水性增强了它们与水分子的氢键强度，使得在水浓度为 68 wt% 时，电化学稳定性窗口达到 3.3 V。在水系 Li₄Ti₅O₁₂||LiMn₂O₄、Zn||MnO₂和钾离子电池中，分别观察到 2.3 V、1.9 V 和 1.75 V 的放电平台。