揭秘二氧化碳电催化还原新突破:CuSbOx复合催化体系下 CO2供需调控性能

【字体: 时间:2025年02月19日 来源:Chem 19.1

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  为解决电催化二氧化碳还原反应(CO2RRs)因 CO2溶解度低导致的实际应用难题,研究人员以 CuSbOx阴极催化 CO2还原为 CO 为模型系统进行研究。结果表明实验测量的催化性能或无法准确反映催化剂能力,该研究意义重大。

  电催化二氧化碳还原反应(CO2RRs)在实际应用中面临着重大挑战,由于二氧化碳(CO2)溶解度较低,使得在高电流密度下生产目标化学品和燃料的应用难以实现。研究人员将碳纸上负载的 CuSbS2在原位(operando)电催化 CO2RR 条件下直接转化为 CuSbOx阴极,并以 CuSbOx阴极催化 CO2还原为一氧化碳(CO)作为模型系统,来描绘 CO2的需求 / 供应与性能之间的关系。研究发现,CO2的需求取决于电催化剂的本征活性、负载密度以及电化学条件,而流体动力学传质条件则决定了 CO2的供应能力。在相对于可逆氢电极(RHE)为 - 1.0V 的电位下,当 H 型电池和气体扩散电极(GDE)流动池中达到最大 CO2供应能力时,具有最佳 CuSbOx负载密度的阴极能够分别实现 - 27.2mA/cm-2和 - 283mA/cm-2的最大 CO 分电流密度。然而,这种催化性能受到最大 CO2供应能力的制约,因此反映的是电催化剂的表观性能而非固有性能。此外,研究通过建立阴极 / 电解质界面模型,并结合实验与 COMSOL Multiphysics 有限元研究,定量揭示了 CO2的供需关系,确定了静态 H 型电池和 GDE 流动池中的最大 CO2供应能力,还发现 GDE 流动池中 CO2供应能力会受到疏水气体扩散层和催化剂层之间液层厚度的显著影响。
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