超分子力驱动的非富勒烯受体设计实现高效倒置钙钛矿太阳能电池

研究人员针对富勒烯衍生物作为电子传输层(ETL)在p-i-n钙钛矿光伏器件中存在的界面复合损失和形态稳定性问题，通过分子工程设计出两种Y型非富勒烯受体(Y-Phen和Y-CE)，利用冠醚和菲咯啉核心增强超分子相互作用，实现了25.59%的认证转换效率(PCE)和1440小时热老化下<10%的性能衰减，为高效稳定钙钛矿光伏器件提供了新策略。

　　

在可再生能源领域，金属卤化物钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其卓越的光电转换性能成为研究热点。尽管其认证效率已突破26%，但作为关键组件的电子传输层(ETL)仍面临严峻挑战。传统富勒烯衍生物虽广泛用于倒置PSCs，却存在能级紊乱导致的电压损失(V_OC)和弱分子间作用力引发的形态不稳定等问题。如何设计兼具高效电荷传输和界面稳定性的新型ETL材料，成为推动该领域发展的关键科学问题。

香港城市大学Alex K.-Y. Jen团队在《Nature Communications》发表的研究中，创新性地将有机光伏领域明星材料Y6型非富勒烯受体(NFAs)改造为高效ETL。通过将苯并噻二唑核心替换为高极性菲咯啉(Y-Phen)和冠醚(Y-CE)，构建了超分子力驱动的界面组装体系。该设计不仅优化了界面能级排列，还通过增强π-π堆积提升了体相电荷传输能力，最终获得25.59%的认证效率，创造了NFAs基ETL器件的性能纪录。

研究采用DFT计算指导分子设计，通过单晶X射线衍射解析分子堆积模式，结合原位紫外光谱监测薄膜形成过程。利用GIWAXS分析结晶取向，通过XPS和UPS表征界面电子结构，并采用瞬态吸收光谱(TA)和开尔文探针力显微镜(KPFM)研究载流子动力学。

分子设计实现界面与体相双优化

通过DFT计算发现，Y-Phen和Y-CE在钙钛矿表面呈现更直立取向，吸附能分别达-2.03和-0.87 eV。单晶结构显示PbI₂-Phen中Pb-N键长2.64-2.86 ?，FAI-15C5中C-H···I/N氢键距离2.36-3.49 ?，证实了强界面锚定作用。UPS测试表明Y-CE使钙钛矿表面功函数降低0.20 eV，形成有利的能级排列。

分子组装促进高效电荷传输

Y-CE单晶显示2.1°的极小二面角，其薄膜中π-π堆叠距离为3.304-3.499 ?。GIWAXS显示face-on取向结晶度显著提升，相干长度增加50%以上。这种有序结构使电子迁移率提高近3倍，瞬态吸收光谱显示电荷提取时间缩短至1.2 ns。

器件性能与稳定性突破

基于Y-CE的器件获得85%的填充因子(FF)和1.168 V的V_OC。MPP跟踪测试显示，封装器件在45°C、30-40%RH条件下运行1200小时后仍保持90%初始效率。KPFM证实Y-CE器件界面电荷积累减少60%，解释了其卓越的操作稳定性。

这项研究开创性地将超分子化学原理应用于钙钛矿光伏界面工程，通过精准调控NFAs的偶极矩和分子取向，同步解决了界面能级失配和体相传输不足两大难题。所提出的"界面锚定-分子直立-偶极有序"设计范式，不仅为开发高效稳定ETL材料提供了新思路，也为其他光电器件的界面优化提供了重要参考。特别是冠醚与钙钛矿表面FA⁺的特异性相互作用，为开发新型离子识别型功能材料开辟了道路。该成果标志着钙钛矿光伏器件向商业化应用又迈出了关键一步。