MoSe2同质双层中四极激子的发现与电场调控：量子模拟的新平台

研究人员在天然2H堆叠MoSe2同质双层中首次观测到四极激子（quadrupolar excitons），通过电场调控揭示了其非线性斯塔克效应及与偶极激子（IX1s）的耦合机制。该研究结合多粒子理论计算，为基于过渡金属二硫化物（TMD）的量子模拟和多体物理研究提供了理想平台，推动了激子工程与光-物质相互作用调控的发展。

　　

在二维材料研究领域，过渡金属二硫化物（TMD）因其独特的激子物理和可调控的能带结构成为研究热点。然而，传统TMD异质结构（如三明治结构）中四极激子的形成受限于复杂的层间堆叠和较弱的耦合强度。如何实现高效、稳定的四极激子调控，并探索其在量子模拟中的应用，成为亟待解决的问题。

波兰科学院等机构的研究团队通过天然2H堆叠MoSe₂同质双层，首次观测到具有非线性电场响应的四极激子态（Q₁/Q₂），其能量随电场呈二次方变化（ΔE∝E_z²）。结合多粒子理论模型，研究揭示了四极激子源于自旋单态（spin-singlet）层间激子（IX_↑↑/IX_↓↓）的偶极交换耦合（J=90 meV），并通过电荷隧穿（t_e=11.9 meV）实现激子态的空间特性调控。该成果发表于《Nature Communications》，为基于TMD的量子模拟器件设计提供了新思路。

关键技术包括：1）hBN封装MoSe₂同质双层的干法转移制备；2）双栅极器件电场调控（V_BG/V_TG=-1/2）；3）低温（5K）反射光谱与光致发光（PL）表征；4）包含交换耦合（H_QC）和隧穿项（H_T）的多粒子哈密顿量建模。

观察四极激子
实验在E_z=0 V/nm时观测到Q₁（1.642 eV）和Q₂（1.658 eV）两个新激子态，其能量位于A_1s激子（1.606 eV）上方。电场依赖性分析显示，Q态能量偏移率（dE/dE_z）在低场趋近于零，与偶极矩消失的quadrupole特性一致，而IX_1s则呈现线性斯塔克位移（d=0.5-0.6 e nm）。

微观模型
理论模型表明，四极态形成源于自旋单态IX_↑↑与IX_↓↓′的交换耦合（J=90 meV）和谷间耦合（J′=8 meV）。哈密顿量H=H₀+H_T+H_QC成功复现了Q态的二次方斯塔克位移及与A_1s的避免交叉行为（图1e）。

电荷隧穿
电子隧穿（t_e）导致Q态在E_z≈0.1 V/nm时发生空间特性转变：从层间（红色）经杂化（紫色）变为层内（蓝色）特征（图3c）。这种可调性在TMD异质三层结构中无法实现。

该研究证实天然MoSe₂同质双层是研究电控多极相互作用的理想平台。相较于异质结构，其优势在于更强的激子耦合和更简单的制备工艺。四极激子的发现为探索拓扑超流体、激子玻色-爱因斯坦凝聚（BEC）等量子现象提供了新途径，同时规避了异质堆叠的晶格失配问题。未来可通过优化电场调控策略，进一步拓展TMD在量子信息器件中的应用。