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为解决量子输运理论在中间耦合 regime 的实验验证问题，研究人员开展了钙钛矿纳米晶超晶格中激子传输的研究。结果发现 7K 时激子相干传播占主导，还观察到环境辅助量子输运（ENAQT）现象。这为量子材料研究提供新方向。
在微观的物质世界里，能量载体在固态材料中的运输过程一直是科学家们关注的焦点。量子输运理论早已预测，在中间耦合 regime ，由于相干波状和非相干粒子状机制之间的复杂相互作用，会出现独特的输运现象。然而，这些理论预测一直缺乏实验证据的有力支撑。就好比在黑暗中摸索，虽知道前方可能有宝藏，但却始终找不到确切的方向。从光合作用中光能的高效捕获，到量子比特之间的信息传递，激发能在相互作用粒子网络中的传输，是许多关键现象的基础。但在研究电子传输时，对于中间 regime 的实验研究少之又少。环境辅助量子输运（ENAQT）理论更是挑战了传统认知，它认为热涨落和声子相互作用等去相位现象，竟能在无序系统中增强量子态的传输。可这一理论在实验上的验证却困难重重，主要原因在于探测复杂材料中量子 regime 的输运，涉及皮秒甚至更短时间尺度的快速去相位过程和纳米级的局域化长度，技术难度极大。
为了攻克这些难题，来自美国普渡大学（Purdue University）等机构的研究人员踏上了探索之旅。他们聚焦于钙钛矿纳米晶超晶格（NCSLs），开展了一项深入的研究。最终，他们成功观察到了量子输运的特征，并且首次在实验中实现了 ENAQT，这一成果意义非凡，为量子材料的研究开辟了新的道路，相关论文发表在《Nature Communications》上。
研究人员在实验中运用了多种关键技术方法。他们利用时间分辨光致发光（PL）显微镜和飞秒瞬态吸收显微镜（TAM），在 7 - 298K 的温度范围内，对不同的量子输运 regime 进行研究。通过这两种显微镜技术，能够同时实现高空间和时间分辨率，从而全面地观察激子的传输过程。此外，他们还采用了安德森哈密顿量和哈肯 - 斯特罗布尔 - 莱内克（HSR）模型进行理论模拟，将实验和理论相结合，深入分析实验结果。
NCSLs 作为研究量子输运的平台
研究人员制备了由油酸 / 油胺（OA/OAm）和双十八烷基二甲基溴化铵（DAB）配体封端的 CsPbBr3纳米晶，以此构建具有不同无序度和耦合强度的 NCSLs。从透射电子显微镜（TEM）图像和小角 X 射线散射图案可以看出，不同配体导致纳米晶间距和取向无序度存在差异。7K 时，NCSLs 的发射光谱相较于未耦合的纳米晶发生红移且变窄，PL 寿命随温度降低而减小，这些现象都表明激子发生了离域。通过测量不同温度下的 PL 光谱，研究人员发现静态和动态无序的强度会影响激子线宽，且 J、Γ 和 Δ 的能量尺度相近，这为研究量子输运提供了理想平台。
时间和温度依赖的激子传输
研究人员利用时间分辨 PL 和 TAM 技术研究激子传输。结果发现，激子的空间分布与高斯分布不同，这是因为其存在相干运动和量子传输。计算激子的均方位移（MSD）后发现，MSD 的温度依赖性呈现非单调变化。在低温下，随着温度降低，短时间内非扩散性激子传输增强，这表明相干效应促进了激子迁移。而对于所有样品，长时间（>1ns）的传输在中间温度出现最大值，这正是 ENAQT 存在的证据。在高温下，激子主要以非相干方式迁移，类似经典扩散。研究人员还对两个对照样品进行实验，发现它们的温度依赖输运行为与 NCSLs 有很大不同，这进一步证明了 NCSLs 独特的电子耦合和去相位机制。
激子相干长度内的弹道传输
研究人员重点研究了低温下初始快速的激子传输。通过计算有效时间依赖扩散常数 D (t)，并与 HSR 模型模拟结果对比，发现实验结果与理论预测相符，证明了激子在相干长度 L0内存在相干传输。根据实验数据估算，DAB - 1、DAB - 2 和 OA - 1 的 L0上限分别为 40、17 和 5 个纳米晶位点。在 7K 的长时间极限下，D (t) 趋近于 0，这可以用安德森局域化导致的量子干涉来解释，且在 DAB - 1 中观察到了相干背反射现象，使 MSD 减小。
ENAQT
研究人员分析温度依赖行为来验证 ENAQT 理论。由于安德森局域化和去相位之间的竞争，长时间稳态极限下的扩散常数 Ds会在中间温度达到最大值，此时静态无序和去相位达到平衡（Γ = Δ），这就是 ENAQT 的本质。实验数据证实了所有样品都存在这个 “转折温度” Tt，且在 ENAQT regime 的量子扩散比经典扩散大得多。此外，当瞬态扩散常数 Dmax与稳态扩散常数 Ds收敛时，也能观察到转折温度，这进一步支持了 ENAQT 的存在。
在这项研究中，研究人员通过高时空分辨率成像，成功揭示了 CsPbBr3纳米晶网络中超越经典激子扩散的量子输运现象。他们的工作为 ENAQT 提供了明确的实验证据，并且通过理论建模进行了验证。这一成果对于理解激子在量子 regime 的传输具有重要意义，有助于开发基于激子材料的光电器件和设计人工光合作用系统。同时，也为复杂材料中量子输运的理论模型发展提供了重要依据，推动了该领域的进一步研究。未来，研究人员可以进一步深入探讨量子输运的机制，优化材料性能，为量子技术的发展带来更多突破。
